制备方法对ZnO-ZrO2催化剂上乙醇转化制异丁烯反应的影响.pdfVIP

第 32卷第 8期 无 机 化 学 学 报 Vo1．32No．8 2016年 8月 CHINESEJOURNALOFINORGANICCHEMISTRY 1391．1397 制备方法对 ZnO．ZrO2催化剂上乙醇转化制异丁烯反应的影响 刘 田 薛芳琦 乐英红 华伟明 高 滋 (复旦大学化学系，上海市分子催化和功能材料重点实验室，上海 200433) 摘要 ：采用恒 pH值共沉淀法和非恒 pH值共沉淀法制备 了ZnO—ZrO混合氧化物催化剂 ，考察了制备方法对乙醇转化制异丁 烯反应的影响，并用低温 N 吸附、X射线衍射、扫描电子显微镜、透射 电子显微镜、X射线光 电子能谱 、拉曼光谱 、紫外一可见漫 反射光谱 、NH 程序升温脱 附和 CO 程序升温脱 附对催化剂进行 了表征 。研究结果表 明，相 比于非恒 pH值共沉淀法制备的 ZnO—ZrO ，恒 pH值共沉淀法制备的ZnO．ZrO，具有较高的比表面积 ，更多的酸量和碱量 ，从而表现 出更好的乙醇转化制异丁烯 催化性能。在 450℃和乙醇质量空速 O．2h 的反应条件下，两种催化剂 的乙醇转化率均为 100％，恒 pH值共沉淀法制备的催化 剂 的异丁烯得率为54．9％，明显高于非恒 pH值共沉淀法制备的催化剂(45．7％)，并且稳定性也是前者明显高于后者 。 关键词 ：混合氧化物 ；制备方法 ；乙醇；异丁烯 ；酸碱性 中图分类号：0614．241；0614．41+2 文献标识码：A 文章编号：1001—4861(2016)08。1391．07 DoI：10．11862／CJIC．2016．177 InfluenceofPreparativeM ethodonZnO-ZrO2Catalystfor EthanolConversiontoIsobutene LIUTian XUEFang—Qi YUEYing—Hong HUAWei—Ming GAOZi ∞ KeyLaboratoryofMolecularCatalysisandInnovativeMaterials， DepartmentofChemistry,FudanUniversity,Shanghai200433，China) Abstract：ZnO—ZrO2mixed oxide catalystswere prepared usingeitheraconstantorvariablepH value CO． precipitationmethod．Theobtained catalystsampleswerecharacterized usingN2adsorption，X-raydiffraction， scanning electron microscopy，transmission electron microscopy，X—ray photoelectron spectroscopy，Raman spectroscopy， uhraviolet—visible diffuse reflectance， NH3 temperature-programmed desorption and CO2 temperature—programmeddesorption．ComparedtotheZnO—Zr02mixed oxidepreparedusingthevariablepH valuemethod，thecorrespondingmixedoxidepreparedusingtheconstantpH valuemethodhadahighersurface areaandahighernumberofacidsitesandbasicsites，thusexhibitingasuperiorcatalyticperformance．When thereactiontemperaturewas450℃ andtheweighthourlyspac