晕葬陨分子地非绝热效应鄢.PDFVIP

物理学报摇 粤糟贼葬孕澡赠泽援杂蚤灶援摇 灾燥造援远园袁晕燥援员圆 渊圆园员员冤摇 员圆愿圆园员 晕葬陨分子的非绝热效应鄢 员冤圆冤 员冤覮 姚洪斌 摇 郑雨军 员冤渊山东大学物理学院袁济南摇 圆缘园员园园冤 圆冤渊新疆工业高等专科学校基础部袁乌鲁木齐摇 愿猿园园怨员冤 渊圆园员员年圆月愿 日收到曰圆园员员年远月猿园 日收到修改稿冤 摇 摇 利用含时波包法研究了晕葬陨分子在飞秒脉冲激光作用下的动力学演化情况援 由于受非绝热效应的影响袁波包 运动到势能面的交叉区域时发生分裂援研究表明院非绝热效应引起的波包分裂是分子解离的根源袁而且随着演化时 间的增加非绝热效应变得越来越明显援同时袁分别采用量子力学和经典力学理论探讨了 晕葬陨分子在非绝热过程中 的演化规律以及解离概率随脉冲波长的变化关系援 关键词院非绝热效应袁晕葬陨分子袁飞秒脉冲袁含时波包 孕粤悦杂院愿圆援圆园援郧噪袁猿猿援圆园援栽责袁愿圆援缘猿援耘遭 验咱圆员要圆猿暂和理论咱圆源要猿园暂研究 晕葬陨分子的动力学性质援 员郾 引 言 最为典型的是允燥怎增藻贼 等咱圆员暂在员怨怨苑年实现了晕葬陨分 子的飞秒分辨光电子实验袁并且得到了光电子能 物理学尧化学和生物分子体系中的非绝热效应 谱尧分子电离后的离子动能分布以及离子态的产率 是分子反应动力学研究领域的一个热点问题咱员要源暂援 分布等一系列实验结果援随后袁人们对晕葬陨分子的激 随着实验技术的发展袁特别是近年来超快飞秒脉冲 发态动力学行为进行了深入的理论研究袁但是多 激光技术的出现袁为我们观察这些非绝热现象提供 数理论模型是基于分子的绝热势能面援 例如袁 了一种有效的手段袁使得探测化学反应和分子振动 悦澡葬则则燥灶等咱圆缘暂采用了旋转波近似条件下的量子力学 的非绝热过程成为可能咱缘要怨暂援与此同时袁受到实验方 方法对上述实验结果进行了模拟袁并且得到了光电 面的激励袁人们在理论上发展了各种动力学方法去 离后晕葬垣 垣 咱猿园暂 与晕葬陨 的分支比曰随后袁酝蚤葬燥等 采用含 探讨非绝热效应在物理和化学反应过程中的作用 时波包法在理论上进行了研究援上述这些理论计算 和意义咱员园要员苑暂援 忽略了电子态之间非绝热耦合的影响袁动力学性质 非绝热过程通常发生在多个电子态势能面之 的研究也仅局限在绝热势能面上援这些基于绝热势 间的耦合区域内袁由于其耦合形式的多样性咱员愿暂 袁 能面的理论研究袁在一定程度上反映了晕葬陨分子被 分子所展现出的动力学特性也有很大的差异援 激发后的振动信息袁但是随着分子振动演化时间的 晕葬陨分子是一个典型的可避免交叉分子袁其离子态 延长袁这些忽略了非绝热耦合的理论结果与实验结果 晕葬垣 原 员 原 圆 圆 陨 渊载撞 冤势能面与共价态 晕葬渊 杂 冤陨渊 孕 冤 的偏差随时间的增加而变大援我们的计算结果表明袁 园 员辕圆 猿辕圆 势能面在核间距砸 越 园郾苑灶皂 附近发生了交叉袁并且 这种偏差主要是由晕葬陨分子的非绝热效应造成的援因 在交叉区域附近存在非绝热耦合援在绝热表象下袁