改性IM-5分子筛在甲苯甲醇烷基化反应中的催化性能.pdfVIP

石油学报 (石油加工) 2013年 10月 ACTAPETROIEISINICA (PETR0LEUMPRoCESSINGSECT10N) 第 29卷第 5期 文章编号 ：1001—8719(2013)05—0757-10 改性 IM一5分子筛在 甲苯 甲醇烷基化 反应 中的催化性能 陈俊文，张 超 ，王永睿，孙 敏，慕旭宏，舒 兴 田 (中国石化 石油化工科学研究 院 石油化工催化材料与反应工程国家重点实验室 北京 100083) 摘要 ：考察 了磷改性、硅改性和磷 ／硅复合改性方法对 IM-5分子筛 的物化性能和催化性能的影响。采用 XRF、 BET、NH。一TPD、吡啶吸附红外光谱 (Py-IR)方法对 改性分子筛进行了表征 。结果表 明，磷 改性有效消除了 IM一5 分子筛 的强酸中心，微孔面积和微孔体积减小；硅改性覆盖 了 IM-5分子筛 的外表面 ，介孔面积和介孔体积减小， 分子筛的酸性中心减少，磷改性和硅改性方法均没有显著改善分子筛催化 甲苯 甲醇烷基化反应的对一二 甲苯选择性。 磷 ／硅复合改性对分子筛 的酸性 、微孔和介孔 同时进行修饰 ，提高 了分子筛催化 甲苯 甲醇烷基化反应的对一二 甲苯选 择性和二 甲苯选择性 ，是改善 IM一5分子筛择形效果 的有效途径 。 关 键 词 ：IM一5；分子筛 ；磷 ／硅改性；甲苯 ；甲醇 ；烷基化 中图分类号 ：0643．3 文献标识码 ：A doi：10．3969／j．issn．1001—8719．2013．05．003 CatalyticPerformanceofM odifiedIM一5 ZeoliteinAlkylationof TolueneW ithM ethanol CHEN Junwen，ZHANG Chao，WANG Yongrui，SUN M in，MU Xuhong，SHU Xingtian (StateKeyLaboratoryofCatalyticMaterialsandReactionEngineering，ResearchInstituteofPetroleum Processing， SINOPEC，Bering100083，China) Abstract：ThephysicochemicalpropertiesandcatalyticperformancesofmodifiedIM一5zeoliteswere investigated．IM一5 zeolitewasmodified by phosphorus，silica deposition and thecombination of phosphorusand silica deposition．Themodified zeoliteswerecharacterizedby XRF，BET，NH3 temperature—programmed desorption and Py—IR． The results showed that due to phosphorus modification thestrong acid sitesofzeolitewereelim inated and themicroporeareaandm icropore volumeofzeolitedecreased．Theexterna1surfaceareaofzeolitewasinactivatedbysilicadeposition andmesoporeareaandmesoporevolumedecreased．However，eachofthesetwomodificationsfor IM——5zeolitehad lessimprovementto theselectivityofP——xylenein thealkylation oftoluenewith