天然杂质对黄铁矿的电子结构及催化活性的影响鄢-物理学报.PDFVIP

物理学报摇 粤糟贼葬孕澡赠泽援杂蚤灶援摇 灾燥造援远园袁晕燥援怨 渊圆园员员冤摇 园怨苑愿园员 天然杂质对黄铁矿的电子结构及催化活性的影响鄢 员冤 圆冤猿冤覮 猿冤 李玉琼 摇 陈建华 摇 郭摇 进 员冤渊广西大学化学化工学院袁南宁摇 缘猿园园园源冤 圆冤渊广西大学资源与冶金学院袁南宁摇 缘猿园园园源冤 猿冤渊广西大学物理科学与工程技术学院袁南宁摇 缘猿园园园源冤 渊圆园员园年怨月圆怨 日收到曰圆园员园年员员月员怨 日收到修改稿冤 摇 摇 采用密度泛函理论和平面波赝势方法对含天然杂质黄铁矿的电子结构和光学性质进行了计算袁并讨论了二十 种天然杂质院钴尧镍尧砷尧硒尧碲尧铜尧金尧银尧钼尧锌尧铊尧锡尧钌尧钯尧铂尧汞尧镉尧铋尧铅和锑袁对黄铁矿催化活性的影响援结 果表明在过渡金属杂质中袁杂质能级主要由它们的凿轨道产生袁而在主族金属及非金属杂质中袁杂质能级主要由它 们的泽或责轨道产生援含铜尧钼尧砷尧金尧银或镍的黄铁矿对氧的还原的电催化能力增强援除锌尧钼尧钌尧砷尧锑尧硒和碲 外袁其余杂质能增强黄铁矿表面俘获电子的能力袁使光生电子和空穴复合的概率减小援光学性质计算表明袁除镉尧 汞尧钌尧硒尧碲和锌杂质对吸收带边影响不大外袁其余杂质使黄铁矿的吸收带边发生了红移袁特别是含金和银杂质黄 铁矿的吸收系数增加了两个数量级援 关键词院天然黄铁矿袁杂质袁电子结构袁光学性质 孕粤悦杂院苑愿援圆园援原藻袁猿员援员缘援藻泽袁愿圆援圆园援宰贼 矿中经常含有钴尧镍尧砷尧硒尧碲尧铜尧金尧银尧钼尧锌尧 员郾 引 言 铊尧锡尧钌尧钯尧铂尧汞尧镉尧铋尧铅和锑等杂质咱员园要员远暂援因 此袁对于天然矿黄铁矿物的光电催化性质的研究必 黄铁矿是一种窄能隙半导体袁因其良好的半导 然涉及到杂质的影响援匀葬则葬 等咱员苑暂 的研究表明袁含有 体性能而具有很好的光电应用前景援黄铁矿有较好 铜和锌的天然黄铁矿对农药狄式剂有较强的降解 的氧吸附能力袁而且比表面积大袁在表面俘获电子 能力袁并且在还原铜粉的共同作用下有望使狄式剂 的能力较强袁使光生电子和空穴复合的概率减小袁 的完全降解袁而杂怎泽葬糟等咱员愿暂 的研究表明黄铁矿含钴 因而在光催化方面的研究越来越受到重视援砸葬灶凿和 后的电催化活性更强援 以上结果表明含不同杂质的 粤澡造遭藻则早等研究发现黄铁矿在酸性条件下对氧的电 天然黄铁矿具有不同的光电催化活性袁这与人工合 催化还原具有良好的催化活性咱员要猿暂援此外袁黄铁矿在 成掺杂的黄铁矿具有类似的效果援 煤加氢液化催化过程中也有很好的催化活性咱源要苑暂援 广泛存在的含杂质天然黄铁矿为制备廉价的 天然矿物材料因来源广尧价格低廉等因素而在 高性能光电催化剂提供了来源袁我们可以采用简单 应用中受到重视袁而黄铁矿是自然界中最常见的硫 的选矿方法袁如重选法尧泡沫浮选法袁制备出含杂质 化矿物之一袁具有良好的半导体性能袁存在的范围 的高性能黄铁矿天然光催化材料援然而袁目前还缺 及储量非常大袁而且价格低廉袁因而对天然黄铁矿 乏对黄铁矿中杂质的影响的系统研究袁这就制约了 的应用的研究也逐渐增多袁如用天然黄铁矿除废水 天然黄铁矿作为催化剂的开发利用援本文选取了在 咱愿袁怨暂 中的铬袁黄铁矿表现出强还原性 援 天然黄铁矿晶体中常见的圆园种杂质袁采用基于第一 矿物因成矿条件尧环境复杂袁自然界中几乎不 性原理的密度泛函理论方法对杂质对黄铁矿电子 可能存在纯的天然矿物袁而是以非