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CeO2纳米催化剂的制备 及催化合成碳酸二甲酯的研究 结题汇报 汇报人：李静 指导老师：崔子祥 汇报时间：2015.05.27 我 们 的 团 队 目录 研 究 背 景 研 究 目 的 研 究 内 容 后 期 计 划 作为 溶剂使用 碳酸二甲酯的应用 药物合成 上的应用 作为 添加剂 使用 合成 新化学品 碳酸二甲酯 （DMC） 替代 有毒物质 合成中间体 点击添加文本 国外 研究背景 “绿色化学品”碳酸二甲酯（DMC）是一种重要的化工中间体，特别是近年来发现 DMC 可以作为汽油、柴油的含氧添加剂取代甲基叔丁基醚的使用，使其具有更加广泛的应用前景。 二氧化碳的大量排放带来了严重的全球性环境问题，对其进行资源化利用一直都是研究者关注的焦点。从 CO2出发合成 DMC 工艺的研究，不仅可得到高附加值的化工产品，而且将 CO2作为一种可循环利用的碳资源，对改善生态环境也具有重要意义. 光气法 光气剧毒、副产物HCl腐蚀严重 酯交换法 副产物占总产品比重大 甲醇氧化羰基法 反应组分易爆炸，有副产物生成 CO2、甲醇直接合成法 原料易得，成本低 原子经济性高，环保 合成碳酸二甲酯的方法 因此，要使反应顺利进行，首先要对 CO2进行必要的活化，选择合适的催化剂降低反应的活化能。 研究目的 利用CO2、甲醇直接合成法合成碳酸二甲酯反应中，由于CO2具有很高的化学惰性，该反应并不容易进行。 CO2 和甲醇直接合成DMC反应中2CH3OH(l)+CO2(g)　　 DMC(l)+H2 O(l) 据文献热力学数据, 该反应为放热反应，吉布斯自由能为正值，对合成DMC不利。 CeO2 的晶胞结构 该晶体结构为立方萤石型结构。铈的氧化还原电位为+1.74，易在三价态（Ce3+）和四价态（Ce4+）之间变化，这种结构特点使得CeO2具有优良的储放氧功能及高温快速氧空位扩散能力，从而被广泛用于氧化还原反应中。同时，还是稀土氧化物中活性最高的氧化物催化剂，因此，在许多研究中CeO2可作为催化剂提高反应活性。 选择合适的催化剂 UNIVERSITY LOGO HERE 催化剂的表征 合成碳酸二甲酯 不同方法制备CeO2纳米催化剂 研究 内容 UNIVERSITY LOGO HERE 水热合成法 直接焙烧法 快速氧化法 UNIVERSITY LOGO HERE 水热合成法 (滴加法/倾倒法) 直接焙烧法 快速氧化法 取一定量Ce(NO3)3 ?6H2O溶于30mL蒸馏水（烧杯1），再称取定量表面活性剂，加入30mL蒸馏水搅拌使溶解（烧杯2）（2）向烧杯2中加入3mL氨水，搅拌使之混合均匀，将烧杯1中硝酸铈溶液滴加至烧杯2中（集热式磁力搅拌器T=80°C），取出置于磁力搅拌器上，加入过氧化氢充分氧化，抽滤，离心，洗涤，干燥，500°C焙烧2小时，自然冷却后研磨装袋标号备用 实验方案 取Ce(NO3)3·6H2O约3.0g，置于100 mL的烧杯中，加50mL的蒸馏后搅拌溶解。(2)同时向另一200 mL烧杯中加入约1.8g的CTAB，用50 mL蒸馏水溶解，在不断搅拌下加入2 mL氨水。(3)待搅拌均匀后，将Ce(NO3)3 溶液倒入含有CTAB与氨水的烧杯中(4) 将紫色悬浊液转移至水热合成釜中（容量：200 mL，内衬：聚四氟乙烯）待搅拌均匀后，加入蒸馏水至175mL。(5)将反应釜拧紧后放入烘箱中100℃水热1天或6天。(6)待自然冷却后，取出反应釜，打开后用倾析法倒去上清液，将剩下的产品置于蒸发皿中，放入80℃的烘箱中烘12小时。(7)时间到后取出，直接放入马弗炉中500℃焙烧2h。(8)最后取出产品，待冷却后用玛瑙研钵研磨后制得二氧化铈纳米粉末备用。 称取约3.15 g的Ce(NO3)3·6H2O，放入25mL 坩埚中。(2)马弗炉中650-850℃中焙烧2小时。(3)最后取出产品，待冷却后用玛瑙研钵研磨后制得二氧化铈纳米粉末备用。 UNIVERSITY LOGO HERE * 反应方程 2CH3OH +CO2 CH3-O C=O CH3-O 称取0.50 g催化剂放入反应釜（100 mL）中，量取35 mL甲醇置于釜内，盖上高压釜釜盖并拧紧。通入CO2吹扫，排净空气后一次性通入CO2到指