光化学反应中氩气对激发态锂原子猝灭速率研究 - 物理学报.pdf

物理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 63, No. 3 (2014) 032801 光化学反应中氩气对激发态锂原子猝灭速率研究∗ 瞿定荣 范凤英 宋增云 (清华大学工程物理系, 北京 100084) ( 2013 年8 月29 日收到; 2013 年10 月30 日收到修改稿) 本文对光化学法分离中氩气对 激发态锂原子的碰撞猝灭速率进行研究. 在弱激光作用下, 通过对不 同氩气压强下的锂原子蒸气吸收光谱和激发态锂原子的荧光发射光谱进行测量, 得到氩气对 激发态锂原 子的猝灭速率常数为 m s . 实验结果表明: 在光化学锂同位素分离研究中, 氩气对 锂原子 激发态的猝灭速率远小于 激发态锂原子的自发辐射速率, 碰撞猝灭效应对分离选择性的影响 非常小, 可以忽略不计. 关键词: 激光同位素分离, 光化学法, 猝灭机理, 锂原子 PACS: 28.60.+s, 32.80.–t, 32.50.+d, 82.20.Rp DOI: 10.7498/aps.63.032801 9 到基态 . 在该分离方法中, 惰性气体分子对激发 1 引 言 态原子的碰撞猝灭效应对提高同位素分离选择性、 获得高丰度的目标同位素是非常不利的. 因此, 建 在Laser Isotope Separation(LIS) 方法中, 激 立理论分析和实验测量方法, 对惰性气体分子与激 光与原子相互作用过程是核心问题. 该过程将牵涉 发态原子之间的碰撞猝灭机理进行研究, 对光化学 到激光特性、原子自身性质以及激发态原子与分子 法同位素分离有重要意义. 的非弹性碰撞等诸多问题的研究14 . 关于激发态 本研究工作以经典的速率方程理论为基 原子与分子的非弹性碰撞问题, 早期在物理化学研 础, 在弱激发光作用下, 将锂原子蒸气的吸收 究领域得到了广泛关注5 . 通过该过程实验研究 光谱测量与激发态锂原子的荧光发射光谱测量 所获得的分子对激发态原子的猝灭反应速率常数, 相结合, 通过改变惰性载体气体氩气压强, 得 不仅在许多基础应用领域有重要应用, 而且在选择 到氩气对 激发态锂原子的猝灭速率常数为 性激发的光化学反应同位素分离中也发挥着重要 ± × m ·s . 该常数远远小于 作用68 . 锂原子 激发态的自发辐射速率常数. 因此, 在 在光化学法同位素分离中, 需要采用惰性载体 光化学法锂同位素分离中, 氩气与 激发态锂原 气体携带原子蒸气在光化学反应腔中以原子蒸气 子的碰撞猝灭效应对同位素分离选择性的影响是 流的形式流动, 以便有效地控制激光与原子的相互 非常小的. 作用时间. 因此, 在该分离过程中选择性激发的同 位素原子退激发回到基态一般有两种途径：一种是 2 基本原理 通过激发态原子的自发辐射跃迁