合成气一步法合成二甲醚的催化研究.pdfVIP

摘要 二甲醚不仅是一种重要的化工原料，而且在未来能源领域，可以替代柴油和 液化气作为洁净能源使用。此外，二甲醚还是制备低级烯烃的重要原料。因此， 二甲醚的未来应用前景十分广阉。 本论文采用固定床反应器，开展了合成气一步法合成二甲醚的催化研究。采 用机械混合法、浸渍法和共沉淀沉积法制备了一系列的催化莉，运用XRD、TPR、 TG-DTG和BET等多种手段对催化剂进行了表征，对反应的工艺条件进行了研 究。并且考察了制备方法、共沉淀温度、共沉淀口日值、焙烧温度、Cu／Zn、Zr02 含量、甲醇合成催化剂与脱水催化剂的比例、脱水催化剂的选择和助剂对催化剂 性能的影响。 结果表明，反应的最佳工艺条件是：湿度为533K，压力为3．0MPa；空速 为1500-3000h～；用不同方法制各的催化剂中，CO转化率排序为：共沉淀沉积 法机械混合法浸渍法，DME选择性排序为：机械混合法共沉淀沉积法浸渍 法，同时，采用机械混合法制各的催化剂，二甲醚产率最高；共沉淀温度和pH 值对催化剂性能均有影响，当共沉淀温度为353K、pH为8．0时，所制各催化荆 对二甲醚合成具有较好的催化性能；催化荆中各成份含量影响到催化剂性能，当 6．0tool时催化剂不仅表觋出良好的活性和选择性，而且具有优良的耐热性能， XRD和TtR图谱表明乙02是以非晶态高度分散在催化剂中的；在所研究的脱水 组份中，HzsM-5分子筛可以作为优良的脱水组份催化剂。助刹会影响催化钢性 剂不仅可以提高催化剂的活性，而且可以增强催化剂的热稳定性。 对耐热后催化剩的失活原因进行了考察，分析其主要原因可能是CuO组分 的烧结和分子筛组分的孔道结构坍塌所致。另外，也有可能是由于CuO组分高 温下进入到分子筛的孔道中导致了活性组分的流失。 关键词：二甲醚，合成气，CuO．ZaO．蝴ZSM-5催化剂，热稳定性 Ether not all an also ideal DimethylpM巳)isonlyimportantchemical，but substitutefor dieselor is an also liquefiedpetroleumgas．Furthermore，DME chemicalfeedstockthe important for of preparationlightalkenes．So，the application ofDMEbecomes prospect wider．Inrecent from years，DMEsynthesizingsynthesis has attractedmuchattentioninresearch gas fieldsandindustrialfieldsforits cost lOW andlow energyconsumption． The ether was ina single。step fix-bed Syngas-to—Dimethylprocessinvestigated reactor．A seriesof were