合成TS—1分子筛的结晶动力学及催化性能研究.pdfVIP

维普资讯 第 24卷 第 2期 2003年 2月 Vo1．24No．2 February2003 文章 缩号 ：0253—9837(2003)02—013205 研 究论 文 ：l32～l36 合成 TS．1分子筛 的结晶动力学及催化性能研究 王丽琴 一， 王祥生 ， 郭新 闻 ， 李 钢 ， 修景海1， 刘 松 (1大连理工大学催化化学与工程系精细化工 国家重点实验室 ，辽宁大连 116012； 2齐齐哈尔大学化工系 ，黑龙江齐齐哈 尔 161006) 摘要 ：以自制 的四丙基氢氧化铵为模板剂 ，通过改进经典的水热晶化操作步骤 ，快速合成 出 T 1分子筛 ，并对其合成过程进 卟 行 了结晶动力学研究．结果表 明，在所考察 的晶化温度下 ，T 1的成 核诱 导期均很短 ，且 晶体 的成核及生长速率随晶化温度 催 e 的升高而增大 ；其表观成核活化能和表观生长活化能分别为 33．60和 36．73kJ／otol，比经 典的水热 合成体 系所得数值略小． 晶化温度越高 ，晶化液 的 pH值变化越显著 ；分子筛结构 的迅速形成与晶化液 pH值 的快速上升过程相一致 ．高 温下合 成 的 化 一 a T 1分子筛对苯酚羟基化反应 的催化活性更高．导致 r 1分子筛催化活性差异的主要原 因是进入分子筛骨架中钛 的含量 不I司，以及样 品的结晶度不 同．在不 同晶化温度下所合成 的TS-1分子筛颗粒尺寸稍有差别 ，但均为 1o0nm左右 ． 学 C 关键词 ：TS-1分子筛 ，快速合成 ，水热晶化 ，结晶动力学，表观活化能 ，苯酚 ，羟基化 中图分类号 ：0643 文献标识码 ：A 报 抛 S Study on Crystallizati0n K ineticsforSynthesisofTS-1 Zeoliteand ItsCatalyticPerformance WANGLiqin ，WANG Xiangsheng ，GUO Xinwen ，LIGang ，XIUJinghai。LIU Song (JStateKeyLaboratory ’FineChemicals，DepartmentofCatalyticChemistryandEngineering， Dalian Universityo ． ／Technology，DalianJ16012，Liaoning，China：2Departmentof ChemicalEngineering，QiqiharUniversity，Qiqihar161006，Heilongliang，China) Abstract：Thetitanium silicalite一1(TS一1)zeolitewasquicklysynthesizedthroughmodifyingtheconventionaI hydrothermaIsynthesisprocedurewith self—madeaqueo