溶胶凝胶法制备氮掺杂二氧化钛及其可见光活性的研究 study on preparation of nitrogen-doped titania by sol-gel technique and its visible light activity.pdfVIP

第28卷第4期 太阳能学报 V01．28．No．4 20cr7年4月 ACllAENERGIAESOLARIsSINICA Apr．，20ar7 溶胶凝胶法制备氮掺杂二氧化钛 及其可见光活性的研究 秦好丽1，古国榜2，柳 松2，吴松平2 (1．贵州师范大学理学院，贵阳55000l；2．华南理工大学化学科学学院，广州510640) 摘 要：室温下采用溶胶凝胶法，以氨水为氮源制备出淡黄色氮掺杂二氧化钛粉末。以雕DsC、Ⅺm、uv一Ⅵs漫反 射吸收光谱以及xPs等手段对二氧化钛进行了表征。结果显示，所制备氮掺杂二氧化钛均为锐钛矿相，且掺杂引 起光催化剂在可见光区的光吸收。以甲基橙水溶液在紫外及可见光下的脱色率为光催化活性评价依据，结果显示 纯二氧化钛无可见光活性，而氮掺杂二氧化钛360m洒的最大脱色率可达65．3％，说明氮掺杂有效改变了二氧化钛 的可见光活性，但其紫外活性逊于纯二氧化钛。另外，在实验范围内所做的N，Ti配比与光活性的关系研究中发现， 可见光活性随N／Ti配比的增大有一最佳值，而紫外光活性顺序与可见光活性不同。 关键词：二氧化钛；光催化；氮掺杂；可见光 中图分类号：嘲83 文献标识码：A 过程中，几乎大部分被这些点位复合了[2]。 0 引 言 半导体氧化物在光催化以及光电化学方面的应 格氧带来可见光活性，引起科学研究者对非金属掺 用是当今科学研究的热点。Ti02由于具有成本低、杂二氧化钛的极大关注。随后人们采用诸如水解 化学稳定性好、安全无毒、无二次污染等优点而备受 法【4’5]、机械力化学法№]、气相沉积法[7]、气相渗入 青睐。但是由于Ti02的禁带较宽(E。=3．2ev)，只 法b’8j、溶胶凝胶法旧3等方法制备具有可见光活性的 有波长较短的紫外光(入387啪)能被吸收，而这部 氮掺杂二氧化钛光催化剂，均取得了一定的进展。 分光能(300—400nm)仅占到达地面上太阳光能的 但非金属掺杂光催化剂难以用共沉淀、溶胶凝胶法 4％，太阳能利用率很低，而人造紫外光源又具有耗 等简单的湿化学方法获得¨0|，目前相关文献较少。 电大、设备昂贵、稳定性差等缺陷，产业化前景不好； 另一方面，受光激发形成的空穴和电子易于复合，光 水解异丙醇钛，在胶液中加入三乙胺氮源后加热制 量子效率降低。因此，缩小催化剂的禁带宽度使吸 得粒径为6～10唧掺氮二氧化钛纳米颗粒，使可见 收光谱向可见光扩展及抑制光生电子与空穴的复合 光活性范围拓宽到600砌。但其采取的制备条件比 成为目前最有挑战性的课题【1J。TiO，掺杂目的之一 较苛刻(如耗时长、pH要求高且需控制温度)。 是使其在可见光范围内能够得到响应，提高太阳光 本文采用溶胶凝胶法，以氨水为氮源，室温下制 的利用率。但是二十多年的研究证明金属，金属氧 备氮掺杂二氧化钛微粒，以甲基橙水溶液为降解体 化物或金属离子掺杂的Ti02，虽然能够显著降低带系，分别研究了氮掺杂二氧化钛的紫外光活性以及 隙能级，但这些掺杂元素(除了部分贵金属)不论是 可见光活性，并且讨论了掺杂量对于紫外光以及可 作为填隙原子，还是置换晶格原子，实际上都是在 Ti02的晶粒中增设了良好的电子一空穴复合点位，大等手段对微粒的结构以及光吸收特性等进行了表 多数情况下载流子在分离、捕获迁移和扩散到表面 征。 收稿日期：2005—12。29 基金项目：国家自然科学基金(No．2020姗) 万方数据万方数据 太 阳 能 学 报 28卷 后采用756分光光度计在46