金属氧化物降解六氯苯的活性比较及催化机理研究.PDFVIP

第 ３７ 卷第 ７ 期 环　 境　 科　 学　 学　 报 Ｖｏｌ．３７，Ｎｏ．７ ２０１７年７月 　Ａｃｔａ Ｓｃｉｅｎｔｉａｅ Ｃｉｒｃｕｍｓｔａｎｔｉａｅ Ｊｕｌ．，２０１７ ＤＯＩ：１０．１３６７１／ｊ．ｈｊｋｘｘｂ．２０１６．０４７０ 吉冰静，高兴保，黄启飞，等．２０１７．金属氧化物降解六氯苯的活性比较及催化机理研究［Ｊ］．环境科学学报，３７（７）：２６１６⁃２６２２ Ｊｉ ＢＪ，ＧａｏＸＢ，ＨｕａｎｇＱＦ，ｅｔ ａｌ．２０１７．Ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｉｏｎｏｆｔｈｅｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎａｃｔｉｖｉｔｙａｎｄｍｅｃｈａｎｉｓｍｏｆｈｅｘａｃｈｌｏｒｏｂｅｎｚｅｎｅｏｎｍｅｔａｌｏｘｉｄｅ ［Ｊ］．ＡｃｔａＳｃｉｅｎｔｉａｅ Ｃｉｒｃｕｍｓｔａｎｔｉａｅ，３７（７）：２６１６⁃２６２２ 金属氧化物降解六氯苯的活性比较及催化机理研究 １，２ ２，∗ ２ １ 吉冰静 ，高兴保 ，黄启飞 ，杨延梅 １．重庆交通大学河海学院，重庆４０００７４ ２．中国环境科学研究院，北京 １０００１２ 收稿日期：２０１６⁃１０⁃２５　 　 　 修回日期：２０１６⁃１２⁃２０　 　 　 录用日期：２０１６⁃１２⁃２０ 摘要：以氧化铝（α⁃Ａｌ Ｏ 、γ⁃Ａｌ Ｏ ）、氧化钙（ＣａＯ）、过渡金属氧化物（ＭｎＯ 、α⁃Ｆｅ Ｏ 、γ⁃Ｆｅ Ｏ 、Ｎｉ Ｏ 、ＣｕＯ）为催化剂，考察了催化剂种类、添 ２ ３ ２ ３ ２ ２ ３ ２ ３ ２ ３ 加比例等因素对六氯苯（Ｈｅｘａｃｈｌｏｒｏｂｅｎｚｅｎｅ，ＨＣＢ）降解效果和产物组分的影响．结果表明，催化效果随催化剂添加比例的提高显著增加．在反应 报 温度为３５０ ℃，反应时间１ｈ，金属氧化物添加比例为１００∶１的条件下，碱土金属氧化物ＣａＯ及过渡金属氧化物中的α⁃Ｆｅ Ｏ 和Ｎｉ Ｏ 降解活性 ２ ３ ２ ３ 较好，这３种氧化物对ＨＣＢ 的降解率分别达到６５．５％、１００．０％和１００．０％，脱氯率Ｄ 分别为５４．４％、８１．９％和７７．５％．ＨＣＢ 降解有机产物分析结 １ 果显示，８种金属氧化物与ＨＣＢ样品反应产物中均存在低氯代苯，在α⁃Ｆｅ Ｏ 和Ｎｉ Ｏ 的催化作用下有２～４氯代低氯苯检出，说明在降解过程 ２ ３ ２ ３ 中存在明显的逐级脱氯／ 加氢反应；与ＣａＯ反应后的产物中低氯代苯较少，经拉曼光谱定性分析，有无序碳的检出，说明除了脱氯／ 加氢还存在 脱氯缩合反应． 学 关键词：金属氧化物；六氯苯；低温热降解；脱氯加氢；脱氯缩合 文章编号：０２５３⁃２４６８（２０１７）０７⁃２６１６⁃０７　 　 　 中图分类号：Ｘ１３　 　 　 文献标识码：Ａ Ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｉｏｎ ｏｆｔｈｅｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎａｃｔｉｖｉｔｙａｎｄｍｅｃｈａｎｉｓｍｏｆｈｅｘａｃｈｌｏｒｏｂｅｎｚｅｎｅｏｎ ｍｅｔａｌ ｏｘｉｄｅ 学 ＪＩ Ｂｉｎ １，２ ２，∗ ２ １ ｇｊｉｎｇ ，ＧＡＯ Ｘｉｎｇｂａｏ ，ＨＵＡＮＧ Ｑｉｆｅｉ ，ＹＡＮＧ Ｙａｎｍｅｉ １．Ｓｃｈｏｏｌ ｏｆ Ｒｉｖｅｒ ａｎｄ Ｏ