PdMWCNTs贫燃甲烷催化燃烧性能研究.PDFVIP

第44卷 第8期 燃摇 料摇 化摇 学摇 学摇 报 Vol.44 No.8 2016年8月 Journal of Fuel Chemistry and Technology Aug. 2016 文章编号:0253鄄2409(2016)08鄄0928鄄09 Pd/ MWCNTs贫燃甲烷催化燃烧性能研究 1,2 1,* 1 1,2 1,2 1 1,* 高秀慧 ,王摇 胜 ,高典楠 ,刘为钢 ,陈志萍 ,汪明哲 ,王树东 (1.中国科学院大连化学物理研究所 洁净能源国家实验室,辽宁 大连摇 116023;2.中国科学院大学,北京摇 100049) 摘摇 要:以MWCNTs为载体,用HNO 做氧化剂对MWCNTs进行处理,通过XPS研究了处理前后MWCNTs表面官能团的变 3 化,并采用超声浸渍法制得Pd/ MWCNTs催化剂,借助TEM,揭示了Pd粒子在催化剂表面分散度和粒径与MWCNTs表面含氧 量、羟基和羰基间的关系。 并考察了Pd/ MWCNTs催化剂预处理方法对低浓甲烷催化燃烧活性和稳定性的影响,研究表明,Pd 的价态以及Pd粒子的粒径,都与催化剂的甲烷燃烧活性直接关联。 单质Pd 的氧化和Pd粒径的长大是导致催化剂性能衰减的 原因。 通过原位FT鄄IR技术对反应气氛下中间物种的监测,提出了Pd/ MWCNTs催化剂上的低浓度甲烷催化氧化反应机理。 关键词:MWCNTs;甲烷燃烧;含氧官能团;活性物种;反应机理 中图分类号:TQ038摇 摇 摇 摇 文献标识码:A Catalytic combustion of methane over Pd/ MWCNTs under lean fuel conditions 1,2 1,* 1 1,2 GAO Xiu鄄hui ,WANG Sheng ,GAO Dian鄄nan ,LIU Wei鄄gang , 1,2 1 1,* CHEN Zhi鄄ping ,WANG Ming鄄zhe ,WANG Shu鄄dong (1.DalianNationalLaboratoryfor Clean Energy,Dalian Institute of ChemicalPhysics, ChineseAcademy of Sciences,Dalian摇 116023,China; 2.University of ChineseAcademy of Sciences,Beijing摇 100049,China) Abstract:The raw multi鄄walled carbon nanotubes (MWCNTs) were treated with nitric acid. The shift of the surface functional groups on the MWCNTs was observed with XPS. The Pd/ MWCNTs catalysts were synthesized by the ultrasonic impregnation method. The total contents of oxygen,hydroxyl and carbonyl groups were measured. The dispersion and size distribution of Pd particles were character