模型二元有序合金固液界面结构的分子动力学研究 - 物理学报.pdf

物理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 62, No. 1 (2013) 017101 模型二元有序合金固液界面结构的分子动力学研究* 郑小青 杨洋 孙得彦† ( 华东师范大学物理系, 上海 200241 ) ( 2012 年4 月6 日收到; 2012 年7 月26 日收到修改稿) 采用分子动力学方法, 研究了模型二元有序合金体系的平衡界面结构和界面处原子的扩散行为. 计算结果表明, 该二元有序合金的固液界面属于光滑界面. 由于固体中同时存在结构和化学有序, 从而导致界面处的原子结构与单 ˚ 质以及异质固液界面的结构明显不同. 在界面法向方向上, 粒子数密度呈复杂的波动行为, 并延伸到液体中约30 A. 对界面层的二维结构分析表明, 固液转变层部分原子形成了二维固体团簇. 从固体到液体, 扩散系数从零逐渐增加 到一个饱和值. 在界面处附近, 平行于界面方向的扩散系数明显比垂直于界面方向的大. 关键词: 分子动力学模拟, 固液界面, 有序合金 PACS: 61.20.Ja, 68.08.−p, 64.70.kd DOI: 10.7498/aps.62.017101 发现液体的二维有序只在界面附近的三层液体中 1 引言 存在, 明显比垂直于界面方向的密度有序衰减得更 快. 固液界面结构的研究对认识凝聚态物理中的 许多现象有重要的科学意义, 例如固化、外延生 迄今为止, 对界面处液体有序性的实验研究主 长、浸润、晶体生长等 1−3 . 当液体附着在晶体 要集中在异质固液界面体系, 即固相和液相有着完 表面时, 晶体的周期性结构通常会驱使其附近的 全不同的化学组成. 对于固液相成分相同的界面, 液体产生有序结构. 理论研究已预测了这种有序 实验上很难直接测量其结构特征. 目前, 对这类界 行为的存在 4−7 , 其中一些预测已得到了实验的 面结构的研究主要是通过计算机模拟来实现1721 . 证实 8−13 . 晶体引起的界面附近液体的有序结构 固液界面的模拟研究已在许多体系中开展, 比如硬 7 2223 可分为两种类型: 即垂直于界面方向的密度有序和 球体系 , LJ (Lennard-Jones) 体系 和许多简 平行于界面方向的原子二维有序. 在基于X 射线 单金属体系24−26 , 也包括大量对异质界面体系的 散射以及电子显微技术的实验中已经观察到了这 模拟研究27−30 . 尽管合金体系通常会更有趣, 但到 种垂直于界面方向的密度有序 14−17 . 另外, 界面 目前为止, 对多元合金体系界面有序性的研究却很 层液体的二维有序也在一些实验和模拟研究中得 少31−38 . 17 本文采用分子动力学方法研究了LJ 模型二元 到了证实 . 例如, 在Pb 和Sn 的单原子层附着在 Ge(111) 晶体表面的简单体系中, 就能观察到液体 有序合金固液界面的结构与原子扩散. 选择此体系 的二维有序结构8918 . 利用透射电子显微技术, 人 作为研究对象, 主要基于三方面的考虑. 第一, 对有 们在Si 表面吸附