二氧化碳加氢直接合成二甲醚催化剂的研究沉淀剂对催化剂结构和性能的影响.pdfVIP

第 31 卷 第 5 期 燃 　料 　化 　学 　学 　报 Vol 31 　No5 2003 年 　10 　月 J OURNAL OF FU EL CHEMISTR Y AND TECHNOLOGY Oct 　　2003 文章编号 :( ) 044405 2003 05 二氧化碳加氢直接合成二甲醚催化剂的研究 Ⅰ 沉淀剂对催化剂结构和性能的影响 张建祥 , 赵彦巧 , 陈吉祥 , 王日杰 , 张继炎 (天津大学 化工学院催化科学与工程系, 天津 　300072) 摘 　要 : 使用不同沉淀剂制备了 CuOZnOAl O HZSM5 复合型催化剂 ,考察了其对 CO 直接加氢的催化性能 ,并 2 3 2 采用 H TPR 、XRD 、B ET 、CO TPD 、H TPD 等表征方法对催化剂物化性质进行了表征 。研究结果表明 ,沉淀剂对催 2 2 2 化剂的反应性能 、晶相结构 、还原难易程度 、以及对 CO2 、H2 的吸附性能等均有显著影响 。催化剂上存在两种吸附 位 ,催化剂的活性 、选择性与其吸附性能密切相关 。研究结果可以较好地解释 CO2 直接转化为甲醇和二甲醚的反 应机理 。 关键词 : 二氧化碳 ; 加氢 ; 二甲醚 ; CuOZnOAl O HZSM5 催化剂 ; 沉淀剂 2 3 中图分类号 : O643 　　文献标识码 : A 　　现代工业的迅速发展使 CO2 的排放量急剧增 后迅速搅拌使溶液充分混合并得到沉淀 ,再继续老 加 ,据统计 目前全世界排放到大气中的 CO2 总量已 化 1 h 。将混合液抽滤分出沉淀 、用去离子水洗涤沉 超过 500 亿 ta ,而对 CO2 的利用尚不足 1 亿 ta [ 1 ,2 ] 。 淀 ,并在 110 ℃下干燥过夜 ,在马弗炉中于350 ℃空气 CO2 的大量排放不仅是碳资源的浪费 ,而且对环境 气氛焙烧 4 h 。并流共沉淀法 : 向烧杯中加入一定体 的损害也非常严重 。近年来 ,二氧化碳的固定化研 积的去离子水 ,在 500 rmin 搅拌速度下将 1 molL 浓 ( 究越来越引起人们的关注 ,利用二氧化碳进行催化 度的 Cu 、Zn 、Al 的混合硝酸盐水溶液和沉淀剂 氢氧 ) 加氢合成化学品 ,是一项很有意义的研究。过去 ,对 化钠 、草酸钠 、碳酸钠 水溶液并流滴入烧杯 中,调 [3 ] 节 滴加速度控制沉淀过程 中体 系p H 值保持在 二氧化碳加氢的研究多集中在 甲烷化 和合成 甲 [4 ]