表面稳定的纳米CexZr1-xO2固溶体负载在二氧化硅上.doc

表面稳定的纳米CexZr1-xO2固溶体负载在二氧化硅上：通过X射线衍射，拉曼光谱和高分辨电镜技术表征 Benjaram M. Reddy,* Pandian Lakshmanan, Ataullah Khan 印度 海得拉巴500007 印度化学技术研究所无机与物理化学研究部 Ste′phane Loridant 法兰西学院RECHERCHES河畔拉Catalyse-CNRS，爱因斯坦，69626 Cedex的维勒班，法国 Carlos Lo′pez-Cartes, Teresa C. Rojas, Asuncio′n Ferna′ndez 材料科学研究所(CSIC-UNSE), 西班牙塞维利亚,41092 49号 收稿:2005年3月19日, 终稿:2005年5月13日 CexZr1-xO2固溶体沉积在二氧化硅表面，通过X射线衍射（XRD），拉曼光谱研究光谱（RS），和高分辨率透射电子显微镜（HREM）技术以了解二氧化硅载体和它们的复合氧化物的高温稳定性的作用。为达到比较的目的，一种未被的CexZr1-xO2也会被合成并通过各种技术表征。 CexZr1-xO2/SiO2 (CZ/S)（氧化物中摩尔比为1:1:2）的合成通过CexZr1-xO2固溶体在二氧化硅胶体通过沉淀沉积法沉积而得，未被的CexZr1-xO2（氧化物中摩尔比为1:1）的制备由共沉淀过程获得，所获得的催化剂进行热处理从773加热到1073 K。XRD测定显示在三相时，在CZ样品中存在 Ce0.75Zr0.25O2 和 Ce0.6Zr0.4O2 组分，而在CZ/S样品中有不同比例的Ce0.75Zr0.25O2,Ce0.6Zr0.4O2, 和Ce0.5Zr0.5O2。这些阶段结晶度随煅烧温度升高而升高。该电池的参数估计表明 二氧化铈的晶格收缩，由于锆阳离子的掺入的CeO2单元电池。拉曼测量结果表明氧空位，晶格缺陷和氧离子的位移存在在这两个系列样品的正常晶格位置上。高分辨结果显示，在CZ/S样本，一个良好分散的纳米 - 锆氧化物覆盖在无定形二氧化硅的表面。通过实验图像的数字衍射分析测定这些晶体的特征表明，该 铈- 锆 氧化物是主要为立方体的几何形状，并表现出较高的热稳定性。通过热重法测量储氧能力表明大幅提升了氧空位的 CZ / S样品的浓度超过未提升的CZ / S样品。 介绍： 在各种基于氧化铈混合氧化物,铈- 锆氧化物吸引了太多的关注,成为一个强大的化合物是由于其巨大的科技影响。多功能的适用性主要是由于它们由氧化铈储氧特性和氧化锆的高度耐火性能结合产生优良的催化性能 采用不同的化学计量。Ce1-xZrxO固溶体的与不形式已经被用于各种重要的工业反应，　其中包括三向催化，一氧化碳氧化，部分氧化甲烷成合成气, 二氧化碳重整甲烷, 催化燃烧碳氢化合物,甲醇分解为合成气，蒸汽转化乙醇等等。现已证实纳米的 Ce1-xZrxO2对一些反应过程表现出优异的催化能力，如醇脱水，催化氧化甲烷及一氧化碳的氧化。最近，Pt/CexZr1-xO2/Al2O3和CuO-CeO2-ZrO2催化体系被证实在氢气及丰富氢气的蒸汽重整产品的存在下可选择性氧化一氧化碳。Ce1-xZrxO2 也能促进与氢气生产的相关过程，例如烃重整和部分氧化。Ce1-xZrxO2的技术应用正在迅速发展。 相对于氧化铈，氧化铈 - 氧化锆复合氧化物略显更好的氧化还原性能和更好的热稳定性。尽管如此，这些不受的氧化物在表面区域容易脱落并且在高温应用时结构稳定性会降低。尽管人们可以找到许多有关不被形式的Ce1-xZrxO2制备与表征的文献报道，只有少数的研究专注于受的Ce1-xZrxO2体系。该纳米复合材料的设计，Ce1-xZrxO2相是分散在一个稳定的可以代表一个合适的方式来提高这些系统的热稳定性和结构稳定行。高度分散的纳米氧化铈比二氧化硅有改进的表面面积,更好的热阻和高的储氧容量,这些对成功的催化剂是至关重要的。迄今为止，相对较少的论文一致力于这个话题，除了最近加入氧化铝对氧化铈-氧化锆混合氧化物的热稳定性及还原反应进行了研究。目前研究的目的是合成和表征二氧化硅 Ce1-xZrxO2(x0.5) 纳米氧化物具有改进物理特性，如高的比表面积，较小的颗粒，以及更好的朝向热烧结电阻。 二氧化硅是 最广泛使用的之一 由于其优异的耐化学性，热稳定性，和高的比表面积，从而提高散的活性氧化物的高分散性和催化活性。 在本研究中，二氧化硅的高比表面积立方氧化铈-氧化锆纳米复合材料首次由沉淀法合成并通过各种热处理了解他们的烧结行为。为了形成对比，一个 CeO2-ZrO2 样品也在相同的条件下由共沉淀法制备。各种样品的物理化学和结构特征是通过使用X-射线衍射（XRD），BET比表面积，差热分析（DTA / TGA），拉曼光谱和