放射性核素铀在针铁矿中的占位研究.PDFVIP

物理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 62, No. 8 (2013) 087101 放射性核素铀在针铁矿中的占位研究* † 金宝 蔡军 陈义学 ( 华北电力大学核科学与工程学院, 北京 102206 ) ( 2012年8月6 日收到; 2012年12月24 日收到修改稿) 用第一性原理研究放射性同位素铀在针铁矿( -FeOOH) 中的占位情况, 分别考虑铀原子替代针铁矿中的铁的 替位缺陷和铀的多种八面体和多种四面体间隙缺陷. 计算发现了三个最稳定的缺陷构型, 它们分别对应于一个铀替 位缺陷(S) 及其中的一个铀的八面体(O) 和四面体(T) 间隙缺陷, 其形成能分别为1349, 386, 160 eV. 也研究 了两个相邻的铀原子在针铁矿中的占位情况, 发现双铀原子很容易掺入到相邻的SS 或OS 位, 它们的形成能分别为 27392 和16214 eV, 结合能分别为0417 和 1.131 eV. 表明双原子铀在针铁矿中会以SS 形式发生偏聚而较难 以OS 形式偏聚. 关键词: 铀, 针铁矿, 占位, 第一性原理 PACS: 71.15.Nc, 61.72.y, 61.72.S DOI: 10.7498/aps.62.087101 7 倍大的晶格形变. 据我们所知, 对于铀原子掺入 1 引言 到针铁矿后的形成能及结合能的研究以及双铀原 子在针铁矿的掺入还没有见文献报道. 本研究将 随着核废料处理压力越来越大, 人们更加关 利用第一性原理方法对单个铀原子及双铀原子掺 注放射性核素铀在土壤中的吸附特征. 针铁矿是 入针铁矿的具体构型及其形成能与结合能进行更 土壤中分布广泛的一种重要物质, 它对重金属具 深入的研究. 有强烈的亲和作用 13 . 针铁矿(-FeOOH) 属于 ˚ Pnma 正交晶体结构, 它的晶格常数为a 99510 A, 2 计算方法 ˚ ˚ 45 6 b 30178 A, c 462 A . Forsyth 等 利用中 子衍射对土壤中存在的以及人工合成的针铁矿样 本研究用VASP912 软件进行计算. 选用广义 13 品进行检测, 发现针铁矿在373 K 以下是反铁磁 梯度函数投影缀加波赝势 描述放射性核素原 7 子在针铁矿中的占位时原子间的相互作用. 交换 性的. 2008 年Kubicki 等 用密度泛函理论计算 了针铁矿体相与其(010) 表面的相关能量, 同时对 关联函数采用广义梯度近似Perdewe-Wang 91 形 它们的结构与振动频率也进行了计算. Leung 和 式1415 . 关联梯度方法被用来对原子进行弛豫. 为 Criscenti3 用第一性原理研究了针铁矿表面羟基群 了模拟针铁矿铁原子上的电子自旋方向沿(010) 6 的酸性常数性质. 面正负交替的反铁磁性 , 电子自旋极化计算被 8