巯基硅烷改性氧化石墨对砷的吸附性能-环境化学.PDF

第32卷　 第5期 环　 境　 化　 学 Vol. 32,No. 5 2013年　 　 5月 ENVIRONMENTAL CHEMISTRY May　 　 2013 DOI:10.7524/j.issn.0254-6108.2013.05.013 巯基硅烷改性氧化石墨对砷的吸附性能 樊　 伟　 卞战强　 田向红　 张　 娟∗ (中国疾病预防控制中心农村改水技术指导中心,北京,102200) 摘　 要　 为提高氧化石墨(GO)对砷的吸附能力,以3-巯基丙基三甲氧基硅烷为改性剂,制备了巯基改性的氧 化石墨(GO-SH),考察其对水中砷的吸附性能.采用单因素实验法考察了初始pH值、吸附剂投加量、温度等 对吸附效果的影响,拟合了吸附等温线,并研究了吸附动力学和吸附热力学规律.实验结果表明,在最优条件 -1 下,GO-SH对初始浓度为4 mg·L 的砷去除率达到97.7%;吸附等温线符合 Langmuir 和 Freundlich模型, -1 45 ℃时由Langmuir模型得到的饱和吸附量(Q )为24.45 mg·g ;吸附动力学符合准二级模型,内扩散模型 m 符合高浓度砷的吸附动力学;热力学研究表明,吸附过程是自发吸热的反应,以化学吸附为主. 关键词　 氧化石墨,巯基改性,除砷. 氧化石墨是具有典型的二维层状结构的碳素材料,层内以强共价键连接,层间通过各种含氧功能团 [1] 以弱氢键连接.氧化石墨烯是经超声剥离溶剂中的氧化石墨悬浮液制成的单层氧化石墨 ,具有极大的 2 -1 比表面积(理论值达到2630 m·g ),氧化石墨及氧化石墨烯用作吸附材料去除水中的污染物近几年逐 [2] 2+ 2+ 2+ 6+ 渐引起研究者的重视 .已有研究表明,氧化石墨对水中的Pb 、Cd 、Co 、U 等重金属离子有极强 [3-5] [6] 的吸附能力 ,对一些有机物如阳离子染料等也有很好的去除效果 .然而氧化石墨对水中的砷去除 [7] 效果并不明显 ,原因是砷在水中主要以带负电的砷酸根和亚砷酸根形式存在,与氧化石墨中带负电荷 的含氧功能团相互排斥,不利于吸附. 2+ 2+ 2+ 巯基易与Hg 、Pb 、Cd 等重金属离子发生配位络合作用,对它们有特殊的亲合力,研究表明含 [8-9] 巯基化合物改性的吸附材料对重金属离子有很强的吸附分离能力 .砷是广泛存在于自然界的非金 属物质,由于环境中砷的来源及对人体健康危害与重金属类似,常将其列为重金属类研究讨论.砷对含 巯基化合物也有很强的亲合力,其损害人体健康的主要机制是与机体中含巯基的化合物如辅酶A,胱氨 酶及各种带有巯基的蛋白质及酶等结合,形成稳定的螯合物,使许多酶的生物作用受到抑制失去活 性[10-11].3-巯基丙基三甲氧基硅烷(MPTMS)是一种有机偶联剂,分子结构中有硅氧基和巯基,硅氧基易 与含有羟基的载体物质发生水解反应,形成—C—Si—O—键,从而将巯基接枝到载体物质表面[12-13]. 目前利用巯基化氧化石墨吸附去除砷的研究尚未见报道.本研究以3-巯基丙基三甲氧基硅烷为改 性剂制备巯基化氧化石墨,考察改性前后氧化石墨对水中砷的吸附效果,研究了巯基化氧化石墨对砷的 吸附动力学和热力学. 1　 实验部分 1.1　 试剂