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第6章 非线性光散射 主要内容： 本章介绍两种主动三阶非线性光学现象：受激拉曼散射和受激布里渊散射。主要采用经典理论模型，讨论两种非线性散射的物理机制和规律。 前言中综述几种线性光散射现象；指出非线性光散射与线性光散射的区别。 6.1 前言 光散射是光通过介质后发生能量按频率重新分布的现象。 光散射起因于介质折射率的不均匀分布。 按引起介质光学非均匀性的原因的不同，自发辐射光散射可分成以下几类： 瑞利散射： 起因于原子、分子空间分布的随机起伏，散射中心的尺度远小于波长。 散射光强度与入射光波长的关系为，即波长越短，散射光越强。散射光的频率与入射光的频率相同，属于弹性散射。 b) 瑞利翼散射： 起因于各向异性分子的取向起伏。 散射光的光谱向入射光波长的两侧连续展宽，属于非弹性散射。 c) 拉曼散射： 起因于介质内原子、分子的振动或转动所引起。也是一种非弹性散射。 散射光频率与入射光的频率不同，频移量较大，相应于振动能级差。 散射光频率红移者，称为斯托克斯散射光； 散射光频率兰移者，称为反斯托克斯散射光。 d) 布里渊散射： 起因于介质密度随时间周期性起伏形成的声波。也是一种非弹性散射。 散射光的频移量较小，相应于声子能量。 也有斯托克斯和反斯托克斯两种散射光。 图6.1.1给出以上几种自发辐射光散射的光谱图。 图6.1.1几种自发辐射光散射的光谱图比较 自发辐射光散射（如普通拉曼散射与布里渊散射），因入射光较弱，入射光并不改变介质的光学特性，散射光仍是非相干的自发辐射光。 受激辐射光散射（如受激拉曼散射与受激布里渊散射），入射激光会改变介质的光学性质，散射光也是相干的受激辐射光。属于三阶非线性效应。 两种受激散射光具有如下新的特性： (1) 高输出强度。受激辐射的输出光可达到与入射光同数量级的强度，甚至更强（具放大作用）。受激散射光可把入射激光能量耗尽。 （2）高定向性。前向和后向受激散射光的发散角可达到与入射激光相近的发散角。如达到毫弧度，甚至衍射极限。 （3）高单色性。散射光谱的宽度明显变窄，可达到与入射激光相当或更窄的单色光。 （4）脉宽压缩性。受激散射光脉冲宽度远小于入射激光脉冲宽度。 （5）阈值性。入射激光的强度大于某一阈值光强后，散射光的相干性、方向性和散射光强才有明显提高。 （6）高阶散射特性。在加强输入光强或增加介质长度时，可出现较多高阶斯托克斯散射光和反斯托克斯散射光。 （7）相位共轭特性。所产生的受激散射光的相位特性与入射激光的相位特性有共轭关系。 6.2 受激拉曼散射 6.2.1 受激拉曼与自发拉曼 Raman在1928年发现自发拉曼散射。在散射光谱中除了原频率成分之外，还出现了新频率成分（斯托克斯线）和（反斯托克斯线）。而且 ；一般反斯托克斯线（）比斯托克斯线（）弱几个数量级。 下面用图 6.2.1的能级图解释拉曼散射的形成过程。 图 6.2.1 拉曼散射的能级图 基态分子吸收频率为的泵光光子，跃迁到虚能级，再由虚能级弛豫到分子的振转能级（第一激发态），发射频率为的斯托克斯光子； 处于振转能级的分子，吸收光子跃迁到另一虚能级，再由该虚能级弛豫到基态，发射频率为的反斯托克斯光子。 由于热平衡时，处于基态的分子数远大于振转能级上的分子数，因此，产生频率为的光子远多于产生频率为的光子。故斯托克斯散射光远强于反斯托克斯散射光。 受激拉曼散射光谱图与自发拉曼散射光谱图的不同，见图6.2.2。受激拉曼散射光谱图上有许多高阶的散射谱线。 图6.2.2 自发辐射和受激辐射拉曼散射的光谱图比较 6.2.2 增益因子 以下介绍受激拉曼散射的经典理论。将用非线性耦合波方程来分析受激拉曼散射过程。频率为的光场与各向同性介质相互作用的非线性波方程为 (6.2.1) 因散射场是由频率为的入射场泵浦引起的，相应的非线性极化率为 。 (6.2.2) 将式(6.2.2)代入(6.2.1)得到 。 (6.2.3) 将非线性极化率分为实部和虚部两部分 。 (6.2.4) 实部反映相位调制，虚部反映强度变化。为讨论在散射过程中光与介质的能量交换关系，只考虑虚部。利用，则有解 ， (6.2.5) 其中因子表为 。 (6.2.6) 可见当，为增益因子。下面我们将会看到确实小于零，故斯托克斯光场按指数增长。 6.2.3 受激拉曼散射的物理图像 光场与分子偶极子相互作用，产生受迫振动，如图6.2.3所示。 图6.2.3 描述受激拉曼散射的分子电偶极子模型 图中以表示谐振子的长度对平衡态长度的偏离。 图6.2.4 给出了受激拉曼散射形成的物理图像：频率为的泵浦激光入射介质，被频率为的介质振动调制，产生频率为的斯托克斯光；斯托克斯光和原激光干涉，形成频率为