纳米结构锰氧化物制备及其催化酯化反应的分析研究.pdfVIP

纳米结构锰氧化物制备及其催化酯化反应研究 摘要 锰氧化物材料因为其晶体结构多样，具有独特的化学与物理性质，使其在 离子交换、分子吸附、催化、电化学和磁性材料等方面有着广泛的应用。但尚 未见有文献报道纳米结构锰氧化物用于催化酯化反应。本文以纳米结构锰氧化 物催化合成乙酸异戊酯，实验证明纳米结构锰氧化物具有很高的催化活性和良 好的选择性。 nm，数十 米棒，并对其进行表征。测试结果表明所制得的样品是直径50～200 微米长的纳米棒，分散性良好；样品比表面积达52．297 m2／g、孔容积为0．32395 nm之间。以乙酸异戊酯合成反应为探针实验，结合 cm3／g、孔径分布在5～60 反应精馏技术设计反应装置，考察了纳米结构锰氧化物催化酯化反应性能。结 棒为催化剂，考察了催化剂用量、物料比、酯化反应温度、酯化时间等因素对 酯化率的影响；得出最佳工艺条件为：酸醇摩尔比为1．8：1，催化剂与反应物质 量比为0．2：loo，反应温度为126℃，反应时间为3．5h。此条件下酯化率可达 92．76％。同时对该催化反应机理和动力学进行研究，发现该催化反应是一个二 级反应，对应的反应速率常数为1．199×10～L·mol～·min～。 为了弥补锰氧化物自身比表面积较小，在反应体系中分散度不高等缺陷， 我们设计把锰氧化物负载在比表面积更大的介孔氧化铝上，以获得更大的比表 面积和更高的分散度。利用浸渍法制备出具有介孔结构的MnOx／A1203复合氧化 物，其比表面积高达349 nm之间 m2／g，孔容积为0．9755cm3／g，孔径在0．17～30 体上分散均匀。研究了不同方法制备的氧化铝、锰氧化物负载量、酯化反应条 件对催化剂活性的影响。结果发现以中性路径合成的A1203为载体，负载20％ 3．5h时，酯化率提高到97．28％。对该酯化反应的动力学研究表明，该催化反应 为二级反应，对应的反应速率常数为2．025×10～L-tool一·min一。 关键词：纳米结构；锰氧化物；催化剂；酯化反应 ofNanostructured andtheir Oxides Synthesis Manganese inEsterification CatalyticActivity Abstract areofconsiderable in Nanostructuredoxides manganese importance technologicalapplicationsincludingion—exchange，molecular aswellaselectrochemicaland totheiroutsta structural uses，due magnetic nding combinedwithnovelchemicaland flexibility physical havebeen onthe of for studies conducted