微波强化催化湿式氧化技术降解有机污染物的的分析研究.pdfVIP

摘要 摘要 催化湿式氧化(CWO)是一种应用广泛的高效的污水处理技术，具有降解 速率快、降解效率高、无二次污染等突出的优点。但该技术存在重要缺陷：氧 化降解条件苛刻，反应必须在高温(18m315℃)和高压(2．25MPa)条件下进 行，这使得该技术的应用和推广受到了极大的限制，因此，如何降低反应条件 要求成为CWO研究的重要内容。本文采用微波辐射代替普通加热方式，与催化 湿式氧化方法相结合，形成一种新型的污水处理技术，即微波强化催化湿式氧 化技术(MECwO)，通过微波辐射提高催化剂活性，从而使反应在较为温和的 条件下实现。本文主要证明了微波的强化作用，研究了微波对反应工艺、降解 机理和动力学过程的影响，并制备了适用于MECWO的负载型催化剂。具体内 容如下： 通过快速沉淀法制备得到纳米CuO为催化剂，采用MECWO方法对高浓度 苯酚废水(1000mg／L)进行降解处理，并与传统的催化湿式过氧化氢氧化技术 进行比较，证明了微波强化作用。在微波的辅助作用下，当氧化温度仅为60℃， 这表明微波不仅可以使降解反应在较为温和的条件下实现，还有利于加快降解 反应速率。降解机理研究发现，在微波的作用下，苯酚于2min内完全氧化转化， 主要发生直接开环反应，生成短链羧酸，所经历氧化过程更为简单。 方法对4．氯苯酚(100mg／L)溶液进行降解，再次探讨了微波的强化作用：降低 反应温度和加快反应速率。研究了AC承载对CBO催化剂流失的抑制作用，15min 降解样品中CuO催化剂损失率从39％下降到22％；光谱测定结果表明，AC的 承载还有利于提高污染物去除率，15min降解样品的去除率从75．3％上升到 84．6％。在机理研究中发现，4．氯苯酚的降解反应与苯酚相似，在较短时间内发 生直接开环反应，生成短链羧酸，并最终矿化成c02和H20。在H202分解反应 的动力学研究中，数据表明采用微波辐射代替传统加热方式，该反应级数变为 二级，反应活化能降低4．6 IO／mol：同时，AC作为催化剂载体有利于降低H202 分解反应的活化能。 通过浸渍被烧法制备得到了CuO／CNTs催化剂，采用扫描电子显微镜(SEM) l 摘要 和x射线衍射仪(XRD)对催化剂进行表征，结果表明，CuO在载体材料上分布均 匀，厚度均一。在降解研究中发现，相比AC，CNTs对降解反应有着两方面的影 响：一方面，大面积的CuO负载阻碍了CNTs的吸附作用，降解效果不及CuO／AC； 另一方面，CuO在载体材料上的稳定性得到提高，有利于抵抗酸性环境中的侵蚀 作用。 本文研究了采用MECWO方法对酚类污染物进行降解，研究了微波对于 CWO技术的强化作用：降低反应条件要求和加快反应速率；制各得到了适用于 MECWO降解反应的碳材料负载CuO催化剂，使微波的强化作用得以实现。这 对CWO技术的研究、应用以及推广具有重要意义。 关键词：催化湿式氧化，微波，微波强化催化湿式氧化，CuO，CuO／AC， Cu0／CNrs U Abstract ABSTRACT Wet anefficientand wastewater Catalytic Oxidation(cwo)iswidely·used treatment．Becauseof efficiencicsandreaction has highdegradation rates，CWO attractedmuchattention．Butits conditionsare criticalandthe operation very typical featuresare