纯硅DD3R沸石分子筛的合成及其吸附、分离性能的分析研究.pdfVIP

纯硅DD3R沸石分子筛的合成及其吸附、分离性能研究 摘要 随着环境保护和节能减排意识的不断增强，基于沸石分子筛作为吸附剂的吸附分 离技术应用受到全球各国的广泛关注。沸石分子筛合成化学的丰富和发展，实验技术 的改进和更新，以及分子模拟技术的长足进步，使得对该领域的研究呈现出欣欣向荣 的景象。 近年来，纯硅DD3R沸石分子筛在多个气体吸附分离应用领域展现出巨大的潜在 价值。然而，其成本昂贵、工艺繁琐而产物收率、品质不高的合成方法极大地阻碍了 对DD3R沸石分子筛的深入研究及其工业化应用。针对国内外对DD3R沸石分子筛 合成及吸附和扩散研究领域所存在的重要科学问题，本文围绕DD3R分子筛相关领域 进行了以下几个方面的研究： 从基础研究角度出发，纯相、均一的DD3R晶体对于获取精确的吸附及扩散数据 是十分关键的：从工业应用角度考虑，寻求一种高产率、高重复率的DD3R快速合成 方法利于DD3R的大规模生产及吸附分离应用。采用含氟体系合成DD3R的方法， 引入未晶化完全的DD3R作为品种，晶化l天成功制得了产物晶体形貌、尺寸均一的 纯相DD3R沸石分子筛。通过对DD3R合成的系统研究发现，晶种的类型及颗粒大 小显著影响着产物的物相组成：具有高表面能的小颗粒晶种利于得到纯相的DD3R 晶体。此外，采用商业化的超细二氧化硅作为“晶种”时，也可以获得纯相的DD3R 产物。通过对晶种、矿化剂、水、碱等原料配比的调变，可以获得不同尺寸及形貌的 DD3R沸石分子筛，实现了对DD3R分子筛合成的可调控性。 获取气体吸附平衡数据，理解吸附质气体在DD3R中的吸附行为对其工业化应用 K 具有重要的意义。本文采用体积法，压力范围从O．01kPa到120kPa、温度从273 到348 温线。并结合双位Langmuir(Dual-site l 摘要 附质气体分子在DD3R上的吸附行为。详细探讨了体系的吸附焓、吸附熵等吸附热力 学数据，表明对于吸附孔穴较小的DD3R分子筛，吸附质分子的大小、相互之间的作 用力等显著地影响着气体在DD3R中的吸附行为，阐述了分子在DD3R上的孔填充 (porefilling)过程。 Column， 基于吸附分离技术的不同机理，采用热重吸附法及零长柱(Zero—Length ZLC)技术进一步发掘了DD3R沸石分子筛对混合气体分离应用潜能。并结合穿透柱 技术直观地表征了实验室所合成的DD3R样品的分离性能。穿透实验结果表明DD3R 动力学角度对C2HgC2H6混合体系进行分离。 透柱技术；ZLC技术 THEIR THEALL．SILICADD3RAND SYNTHESISOF ANDSEPARATION PERFORMANCEINADSORPTION ABSTRACT emission the ofenvironmental conservation，and As obligations protection，energy havereceived reduction，adsorption—basedbyzeolitemolecularsieves separations theirenvir