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SoJoo
7
北京化工大学硕士论文
杂多酸催化剂的制备及其在碳酸．--Ep酯制备中应用的研究
摘要
／
／
＼杂多酸主要应用于均相和非均相酸催化反应．杂多酸主要作为一
种强质子酸，具有很强的酸性和氧化能力。碳酸二甲酯是一种用途广泛
的有机合成中间体。由于它烈毒性，污染较小，对于其开发研究先后
出现了光气法、醇钠法、甲醇氧化羰基化法及酯交换法等。而酯交换
法中采用杂多酸作为催化剂已成为研究的焦点。杂多酸催化剂用于碳
酸二甲酯制备中，主要是借助于杂多酸的多相酸催化作用，以负载在
1，
其他载体上的形式为主，并且采用催化精馏的工艺过程。为此，本文
着重在以下几个方面进行了比较深入的研究。
首先，详细研究了杂多酸的制备方法、表征和其在间歇反应中进
行酯交换反应的反应活性，即以杂多酸为催化剂，以碳酸丙烯酯和甲
醇为原料，催化合成碳酸二甲酯和丙二醇。本文采用酸化萃取的方法
制备12一磷钨酸，并进行了负载在载体上的实验，载体为二氧化硅和
／
碳分子筛。f结果表明以碳分子筛为载体的催化剂的催化活性有了显著
(
的提高，使碳酸丙烯酯的转化率与碳酸二甲酯的收率均超过文献值。
并考察了温度和压力对于此间歇催化反应的影响，探索出较为温和的
反应条件。同时，对催化剂的负载方式和物性特征等进行了研究。j
其次，经过间歇釜的小试后，又将此催化剂装入催化精馏塔中，
使碳酸二甲酯的收率又有了明显的提高，得出了催化精馏优于间歇反
应的结论。同时研究了其工艺条件，优选了反应压力、回流比、进料
北京化工大学硕士论文
比、进料量等参数的最佳范围，并且作了基本的讨论，得到杂多酸催
化剂(以碳分子筛为载体的12一磷钨酸)用于催化精馏的最佳工艺条
件。
最后，本文对负载在蔓坌王童复上的12一磷钨酸进行了间歇反应宏
观动力学研究，得到了碳酸丙烯酯和甲醇催化联产碳酸二甲l-=并I丙二
醇的宏观动力学方程，为反应过程的模拟与优化设计提供了基础。
关键词：杂痈，碳酸膏酯，12一磷蔼酸，催潞馏
北京化工大学硕士论文
THE
STUDYSON SYNTHESISOF
ANDITS THE OF
APPLICATl0NT0 PRODUCTION
DIMETHYLCARBONATE
ABSTRACT
areknown
tobeactive forbothhomo—
Heterop01yacids catalysts
and acid are
geneousheterogeneouscatalyzed
mixed
well-defined theiracidicandredox are
oxides，and very
prope
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