荧光粉的发光性能和微观结构.docVIP

配加不同浓度NH4Cl熔剂的Sr2SiO4:Eu3+荧光粉的发光性能和微观结构 1微电子研究所，电子工程学院，高级光学技术中心，微/纳米科技中心，国立成功大学，台南701，台湾 2材料工程学院，国立屏东科技大学，屏东县912，台湾 联系方式:Tel:+886 8 7703202 ext.7555;fax:+886 8 7740552 E-mail：ryyang@mail.npust.edu.tw(R.Y.Yang). 摘要 本文研究和探讨了NH4Cl熔剂的浓度（质量分数0%、1%，2%、3%、4%）对在1200℃下采用微波辅助烧结1小时制备的Sr2SiO4:Eu3+荧光粉的晶体结构、晶体形态和发光性能的影响。XRD分析显示，当加入NH4Cl熔剂时，晶体结构未受影响，二次相或原料相也未出现，却生成了纯Sr2SiO4相。SEM显示，NH4Cl熔剂浓度增加，荧光粉颗粒尺寸也增大了。光致发光结果显示，配加1%质量分数的NH4Cl熔剂，在激发光波长位于395纳米时，大大提高了波长为617纳米的辐射光强度。用不同浓度NH4Cl熔剂制备的Sr2SiO4:Eu3+荧光粉的衰减时间约为2.47~2.52微秒。 关键词：无机化合物，氧化物，光致发光，微观结构 前言 最近，大量的研发工作投入到LED荧光粉的研究方面 [1]。荧光粉的功能在于吸收紫外线或蓝光，并使之转变为可见光。据发现，荧光粉的形状和尺寸会影响发光强度和元器件效率[2]。对于工业应用，荧光粉颗粒最理想的是没有聚集，并具有一致的尺寸分布。 至今，熔剂辅助固态烧结法是一种很有潜力的合成方法，此方法广泛用于降低烧结温度和加热时间，并且可以得到具有理想相态和性能的荧光粉末[4-6]。据报道，熔剂也在控制颗粒尺寸、尺寸分布和荧光粉形状方面发挥着重要作用，并能影响发光强度[6]。除了熔剂方法，也使用微波烧结技术来改善荧光粉的微观结构[7-9]。另据报道，与传统的的烧结相比，微波烧结不仅降低了烧结温度，也降低了荧光粉的活化能。 掺杂Eu3+的 Sr2SiO4荧光粉是采用固态反应的方法在传统烧结炉内以高于1250℃恒温3个小时的方法制备的。Sr2SiO4荧光粉呈现出橙-红色的Eu3+辐射，而Eu3+被两种不同位置上的Sr所取代[10-11]。传统的固态反应合成荧光粉通常采用高温或长时间恒温的方法来提高结晶和增强荧光粉的发光强度。但是，这样的工艺通常会浪费能量，并使荧光粉末以不规则形状凝聚成块，而这可能会改变荧光粉的结构特性[12-13]。前期工作中，研究了配加2% NH4Cl熔剂时采用微波辅助烧结对Sr2SiO4:Eu3+荧光粉的烧结温度的影响[14]。研究显示，单相Sr2SiO4能在900℃的低温下生成，但是，晶粒尺寸很小只有约500nm，发光强度也很低。当升温到1200℃时，晶粒长大到1μm ~2μm,发光强度也大幅提高。为了避免Sr2SiO4:Eu3+荧光粉的微小晶粒降低发光强度，配加NH4Cl熔剂合成Sr2SiO4:Eu3+荧光粉是必需的。 本文中，在配加不同含量的NH4Cl熔剂时在1200℃采用微波辅助烧结1小时，使得荧光粉晶粒长大。我们研究了不同浓度NH4Cl熔剂对Sr2SiO4:Eu3+荧光粉微观结构和发光性能的影响。使用X射线衍射XRD,扫描电镜SEM,光致发光PL等测量数据来表征荧光粉的特性，并且计算和讨论了衰减时间，此外，还优化了NH4Cl熔剂的浓度，以期获得掺杂Eu的锶硅系荧光粉的最大发光强度。 实验过程 使用99.9%纯度的SrCO3 ,SiO2 ,Eu2O3和NH4Cl作为原料。Sr ,Si ,Eu的摩尔比保持在1.9：1：0.1以形成Sr1.9SiO4:Eu3+0.1荧光粉，分别配加不同浓度（质量分数0%，1%，2%，3%，4%）的NH4Cl作为熔剂。用酒精作熔剂中混合以上物料，在锆制球磨机上研磨1小时。干燥后，使用固态反应法在微波炉中合成掺杂了Eu3+的Sr2SiO4荧光粉以形成化学式为Sr1.9SiO4:Eu3+0.1粉末。本研究中的微波炉（热微波Ⅲ型）可使2.45GHz微波功率达到1.3KW[15]。将物料样品放置在刚玉坩埚中，送入微波炉，微波炉的空腔是由四块碳化硅板围成的，样品封装在陶瓷纤维的绝缘材料中。混合物料在微波炉内空气气氛中以1200℃烧结1小时，微波功率为900±20W，可产生高于100℃/min的平均升温速率。随后样品冷却至室温，进行后续处理。 XRD（Bruker D8高级）分析证实荧光粉晶体相生成。XRD分析是以CuK_a辐射波长λ=1.54A作为过滤器，以二次石墨作为单色仪，来证实烧结过程对荧光粉结晶的影响。扫描幅度为2θ=20°~80°，以0.03°分步扫描，每步扫描0.4s。用扫描电镜（SEM HORIBA EX-200）来观察荧光粉晶粒形态