微乳法制备纳米RuNaY催化剂及其催化对苯二酚加氢.PDFVIP

　第３１卷 第４期 分　　子　　催　　化 Ｖｏｌ．３１，Ｎｏ．４　 　２０１７年８月 ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＭＯＬＥＣＵＬＡＲＣＡＴＡＬＹＳＩＳ（ＣＨＩＮＡ） Ａｕｇ．　２０１７　 文章编号：１００１３５５５（２０１７）０４０３１６０９ 微乳法制备纳米Ｒｕ／ＮａＹ催化剂及其催化对苯二酚加氢 李贵贤，李　强，曾晓亮，边　杰，李红伟， 宏飞 （兰州理工大学 石油化工学院，甘肃 兰州７３００５０） 摘要：采用曲拉通Ｘ１００（ＴｒｉｔｏｎＸ１００）／正己醇／正庚烷／ＲｕＣｌ·３ＨＯ水溶液构成微乳液，以水合肼为还原剂，制 ３ ２ 备了纳米Ｒｕ颗粒，再破乳将其负载于ＮａＹ分子筛得到ＭＲｕ／ＮａＹ催化剂．通过ＸＲＤ、ＢＥＴ、ＸＰＳ、ＳＥＭ、ＴＥＭ及 ＤＳＣ分析方法对催化剂进行了表征．表征结果表明，ＭＲｕ／ＮａＹ催化剂具有金属钌平均粒径小，分布均匀，高度 分散等优点．以对苯二酚加氢制１，４环己二醇为探针反应，对微乳法和传统浸渍法制备的催化剂活性和选择性进 行了比较，深入研究了催化剂用量，反应温度，氢气压力对对苯二酚加氢活性的影响及最佳反应时间的确定．实 ＝ 验结果表明，ＭＲｕ／ＮａＹ催化剂在反应温度１５０℃，氢气压力４．０ＭＰａ，ｍ（ＭＲｕ／ＮａＹ）∶ｍ（对苯二酚） ０．２∶１， 溶剂为异丙醇，此条件下反应３０ｍｉｎ，对苯二酚转化率为１００％，１，４环己二醇的选择性高达９２．６％．还考察了 ＭＲｕ／ＮａＹ催化剂的稳定性．最后，探讨了对苯二酚加氢反应路径． 关键词：微乳法；纳米Ｒｕ颗粒；对苯二酚；催化加氢 中图分类号：Ｏ６４３．３８ 文献标志码：Ａ 　　１，４环己二醇是重要的医药中间体和新型材料 核”尺寸的控制，能够可控地制备不同尺寸的单分 单体：它是抗癌药、ＨＭＧＣｏＡ还原酶、Ｇｐ ｂ／ ａ 散纳米粒子．将载体加入到微乳体系中制备负载型 Ⅱ Ⅲ 拮抗剂、肌醇磷酸酯抑制剂、琥珀酰磺胺噻唑、苯 纳米贵金属催化剂，由于载体对活性组分的吸附作 ［１２］ 并三唑类药物的重要中间体，光谱纯的１，４环己二 用，会抑制颗粒的集聚现象 ．微乳法制备负载型 醇还用于合成新材料如：液晶材料、有机电材料、 纳米催化剂是在Ｗ／Ｏ型微乳液中催化活性组分以 － ［１２］ “水核”的形式作为一个“微型反应器”形成单分散 生物控制器标识物等关键原料之一 ．目前国内 － 该产品生产较少，高纯的顺式和反式１，４环己二醇 纳米粒子，然后再负载于载体上［１３１５］． 生产和光谱纯 １，４环己二醇的年需求量均在数千 我们采用微乳法制备了负载型纳米Ｒｕ／ＮａＹ催 ［３］ 化剂，并将其应用于催化对苯二酚加氢反应，对微乳 吨 ．因此，研究１，４环己二醇的合成方法具有重 要意义．催化对苯二酚加氢合成１，４环己二醇工艺 法和传统浸渍法制备的催化剂进行了性能比较，深 较为常用，但是，由于苯环的存在，芳香族化合物 入研究了催化剂用量，反应温度，反应时间，氢气压 中碳碳键既不是单键也不是双键，而是介于两者之 力对对苯二