负载型TS-1沸石膜催化剂的制备表征及其催化性能研究-无机材料学报.PDF

第32 卷 第6 期 无 机 材 料 学 报 Vol. 32 No. 6 2017 年6 月 Journal of Inorganic Materials Jun., 2017 文章编号: 1000-324X(2017)06-0631-06 DOI: 10.15541/ji 负载型 TS-1 沸石膜催化剂的制备、表征及其催化性能研究 1 1, 2 1 1 1 1 郭 宇 , 李东昕 , 吴红梅 , 金玉家 , 周立岱 , 陈强强 (1. 辽宁工业大学 化学与环境工程学院, 锦州 121001; 2. 中国石油管道公司 沈阳龙昌管道检测中心, 沈阳 110168) 摘 要: 利用水热合成法在α-Al2O3 陶瓷管表面制备了连续完整的钛硅(TS-1)沸石膜, 并且利用该膜催化剂催化丙烯 直接环氧化合成环氧丙烷(PO) 。采用SEM、XRD 、FT-IR 和UV-Vis 等表征手段及丙烯环氧化反应测试, 详细研究 了合成液中Ti/Si 比对TS-1 沸石膜形貌、结构及催化性能的影响。结果表明, 合成液中Ti/Si 比在0.01~0.04 范围内, 所合成的TS-1 沸石膜均具备典型MFI 型拓扑结构。但当Ti/Si 比0.02 时, 随着Ti/Si 比升高, TS-1 沸石膜表面沸 石颗粒排列变得杂乱, 且 TS-1 沸石沉积量逐渐减少, 沸石晶间缺陷增多, 丙烯渗透速率增大。而且, 当 Ti/Si 比= 0.03、0.04 时, 由于所合成的TS-1 沸石膜中存在大量非骨架钛, 导致在丙烯环氧化反应中PO 选择性和PO 生成速 率明显降低。当Ti/Si 比为0.02 时, 合成的TS-1 沸石膜骨架钛含量最高, 其催化性能最佳, H2O2 转化率、PO 选择 性和生成速率分别为 12.43%、95.80%和 15.78 mmol/(h·g)。TS-1 沸石膜在丙烯环氧化反应中重复使用8 次, 其催化 性能保持相对稳定。 关 键 词: 钛硅沸石; 沸石膜; 水热合成; 环氧丙烷 中图分类号: TQ174 文献标识码: A Preparation, Characterization and Catalytic Performance of Supported Titanium Silicalite-1 Zeolite Membrane Catalyst 1 1, 2 1 1 1 1 GUO Yu , LI Dong-Xin , WU Hong-Mei