NiS-PdS%2fCdS复合光催化剂合成与其光解水产氢性能.pdfVIP

Dissertation Submitted to Shanghai Jiao Tong University for the Master Degree Preparation and Performance of NiS-PdS/CdS Composite Photocatalyst for Photocatalytic H2 Evolution Specialty: Power Mechanism And Engineering Author: Lin Peibin Advisor: Prof. Shangguan Wenfeng School Of Mechanical Engineering Shanghai Jiao Tong University January. 2013 万方数据 万方数据 万方数据 摘 要 NiS-PdS/CdS 复合光催化剂合成及其光解水产氢性能 摘 要 利用太阳能光解水制氢的研究具有重要的科学意义和巨大的潜在 应用价值。CdS 是一种具备合适的带隙和导带位置的可见光响应型光 催化剂，但产氢活性低，常常用Pt ，Pd ，Rh 等贵金属作为助催化剂来 提升产氢活性。一些非贵金属助剂（如WS 、MoS 等）也被报导，但 2 2 产氢效率不高。本文尝试制备复合催化剂 NiS-PdS/CdS ，目的是通过 NiS 和PdS 的共同负载和相互作用，既能提高CdS 活性，又能减少贵 金属的使用。 本文以硫化镉、氯化钯、醋酸镍和硫脲为原料，水热制备了 NiS-PdS/CdS 复合光催化剂，并进行了相关表征和产氢活性测试，探 讨了某些影响因素。结果发现：水热处理使四方形的CdS 转变为四方 相和六方相的“混晶”，这种结构有利于NiS-PdS/CdS 活性的提高，而 且使反应物Ni2+和Pd2+在高温高压环境中生成NiS 和PdS 两种助催化 剂，与CdS 表面紧密接触，有利于光生载流子的转移。NiS 和PdS 能 较好地分散在 CdS 表面，部分 Pd2+或 Ni2+进入了 CdS 晶格，导致 NiS-PdS/CdS 的吸收边微弱红移，并且光吸收能力在540~700nm 波长 I 万方数据 摘 要 范围内比未负载的CdS 明显增强。共负载能提高光生载流子的迁移和 分离效率，减少激发电子的非辐射能量损失。其活性与水热合成时间 和助催化剂负载量等因素有关，当NiS 和 PdS 浓度分别在 1.5wt%和 0.4wt%时，NiS-PdS/CdS(HT-24h)在乳酸牺牲剂中获得最高产氢量，达 到 6556 μ mol/h ，是未负载 CdS(HT-24h) 活性的 7 倍，是 NiS/CdS(HT-24h) 的近3 倍，表观量子效率达到47.5 ％(λ =420nm) 。这 种高活性可归结于NiS 和PdS 两种助催化剂在光催化剂中的“协同效 应”，从而明显增强光解水产氢活性。 本文还对该三元复合催化剂体系光催化活性的主要影响因素进行