CeO2负载纳米金属粒子催化剂的结构及其催化作用的密度泛函理论研究Density functional theory study on the structure and catalysis of CeO2 supported nano metal particle catalyst.pdfVIP

The Structureand of Ceria．basedMetal Catalysis Functional Nanoparticles byDensity TheoryStudy Thisthesis submittedto Normal Zhejiang University forthe of MasterofScience degree by Supervisedby Prof．Bo—Tao Teng ZhejiangKey Reactive on LaboratoryforChemistry Solid Surfaces,Institute ofPhysical Chemistry, Normal Zhejiang 万方数据 『IIIII I IIIIII I II I III II Y2665329 Ce02负载纳米金属粒子催化剂的结构及其催化作用的密度 泛函理论研究 摘要 Ce02是一种具有萤石结构的稀土氧化物，且Ce4+和Ce”可以互相转化，使 其具有良好的储释氧能力，在汽车尾气三元转化和挥发性有机物净化等方面有着 广泛的应用。但单独的Ce02其反应催化活性较弱，当纳米金属粒子负载到Ce02 时，则其反应活性得到了显著的提高。从实验上来解释纳米金属粒子和Ce02相 互之间的影响因素以及电子机制还是比较困难的，本文利用密度泛函理论，通过 建立合理的计算模型，系统研究纳米金属粒子和Ce02他们两者之间的相互作用 以及电子性质，为开发低温高效催化剂提供理论依据。 利用密度泛函理论系统研究了02在金载体及其负载于Ce02载体上的吸附 11)+平台面， 行为和氧化活性。通过比较02不同表面的吸附行为，即在Au(1 llr台阶面，Aul，团簇以及带正电的Au9团簇负载在Ce02表面，本文 3Au／Au(1 很好从电子性质解释了为什么02在单独的带正电荷金载体上表现出弱相互作 用，而当带正电荷的金团簇负载在Ce02表面上，其与0蔓的相互作用较强。Ce02 基底可以被看作是一个电子容器，可以从金团簇得到和储存电子，当金团簇与 02相互作用时又可以释放电子。在此次工作中，第