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石 油 化 工
2010年第 39卷第 12期 PETROCHEM ICAL TECHN0L0GY ·1337 ·
溶胶 一凝胶法制备 Cu/SiO2催化剂的表征与性能
贺黎明 ,陈晓春 ,何海龙 ,马京生 ,王 伟 ,郝玉春
(1.北京化工大学 化学工程学院,北京 100029;2.中国石油化工股份有限公司 北京化工研究院,北京 100013)
[摘要] 以正硅酸乙酯为硅源,采用溶胶 一凝胶法制备了草酸二乙酯(DEO)加氢催化剂 Cu/SiO,,考察了氨水的pH对催化剂 比
表面积、物相组成、活性组分分散性和铜元素价态等的影响;用BET,FTIR,XRD,XPS,TPR,SEM,TEM等技术对催化剂进行了表
征。实验结果表 明,pH较大时有利于催化剂 中层状硅酸铜的形成,主要 以无定形或微 晶态形式存在 ;氨水 pH为 11.0的催化剂的
比表面积可达458m /g,铜组分易从催化剂体相向表面迁移,层状硅酸铜在表面的分散性很好 ,易被还原成低价铜 。对该催化剂
在DEO加氢合成乙二醇反应中的催化性能进行了评价,在温度220℃、压力2.0MPa、H,的气态空速6250h~、DEO的液态空速
0.55h~、n(H2):n(DEO)=70的条件下,DEO的转化率可达96.0%,乙二醇的选择性为88.O%。
[关键词]溶胶 一凝胶法;铜/二氧化硅催化剂;层状硅酸铜;草酸二乙酯;加氢;乙二醇
[文章编号]1000—8144(2010)12—1337—07 [中图分类号]TQ203.2 [文献标识码]A
CharacterizationsandCatalyticPerformancesofCu/SiO2Catalysts
PreparedbySol-GelM ethod
HeLiming ,ChenXiaochun ,HeHailong ,MaJingsheng ,WangWei,HaoYuchun
(1.ColleageofChemicalEngineering,BeijingUniversityofChemicalTechnology,Beijing100029,China;
2.BeijingResearchInstituteofChemicalIndustry,SINOPEC,13eijing100013,China)
[Abstract] AseriesofCu/SiO2catalystsforhydrogenationofdiethyloxalate(DEO)toethylene
glycolwerepreparedbythesol—gelmethodwithtetraethoxysilaneasthesiliconsource.Effectsofthe
ammoniawaterpH valueon specificsurfaceareas,phasecompositions,metaldispersionsandcopper
valencesofthecatalystswereinvestigated.ThecatalystswerechraacterizedbymeansofBET,PTIR
,
XRD ,XPS,TPR,SEM and TEM . The results showed thathigh pH value wasfavorable to the
formationofcopperphyllosilicate,which existedmainly inamorphousormicrocrystalline state.The
specificsurfaceraeaofthefleshcatalystreached458m /gattheammoniawate
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