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用MOCVD生长GaN基自组装量子点的相关实验及其分析 孟焘1,2 朱贤方1,2 王占国2 （1厦门大学物理系 低维纳米结构实验室 福建 厦门 361005） （2中科院半导体研究所半导体材料科学重点实验室北京100083 要: 近年来，GaN基相关材料的量子点生长成为半导体材料研究的一个热点，尤其是用MOCVD方法生长GaN基自组装量子点占了相当的比例，因此相关的文献较多，但综述性文章却不多见。鉴于此，本文综述了用MOCVD制备GaN基量子点的不同实验方法，并对影响量子点生长的实验条件和参数做了简要的分析，希望能够对相关的实验研究工作提供一些参考。 关键词: GaN基量子点；自组装（self-assembly）；S-K模式；MOCVD 中图法分类号：TN304.23 文献标识码：A 文章编号：1002-185X(2005)12-1849-05 1 引言 众所周知，目前半导体量子点的自组装生长主要通过S-K（Stranski-Krastanov）模式实现[1-5]，这种方式一般发生在二维生长后膜内出现应力的场合，其生长过程大体可以分为以下三个步骤：（a）在量子点形成的初期阶段的二维层状生长。此时由于生长材料的晶格应变能较小，因此将形成具有最小表面自由能的二维平坦表面。（b）此后外延层厚度将逐渐增加，直到某一临界厚度仍然保持表面较为平整。这时虽然晶格应变能在不断增加，但包含表面自由能在内的整个体系的能量在平坦表面上应是最小的。（c）当膜层厚度超过某一临界尺寸，即完成所谓的一个浸润层的生长之后，部分表面将出现岛状生长。此时岛状结构中的晶格应变能开始减少，同时整个体系的能量降低。 而在实际的生长过程中，包括表面能和应力的大小往往也可以通过人为的方式（比如加入反表面活性剂[6-8]或采用温度控制[9]等）进行控制和调节，以适应不同材料生长的需要，但只要是由应力（应变能）的累积而导致外延材料由二维层状生长转向三维岛状生长的情况，我们都将其归为S-K生长模式。读者在文章中会发现，在以往的大量实验研究中，这种通过人为控制表面能和应力大小而形成量子点的方法占了相当的比例。 鉴于MOCVD是目前生长自组装量子点的主要方法，所以本文将只介绍MOCVD方法。 2不同实验方法及其分析 S-K模式生长的GaN基量子点在不同实验条件和参数下会表现出不同的生长特性，其中材料的表面能大小，材料间的晶格失配，环境温度和生长时间等参数都会在很大程度上决定生成的量子点的尺寸和密度，下面就不同的实验条件和参数结合具体实验进行分析。 2.1使用反表面活性剂的生长方法 在外延材料和衬底材料晶格常数相差很小的情况下（这时两种材料间的应力很小），如果衬底的表面能远大于外延材料的表面能，那么外延层将以二维的层状方式生长，这主要是由于材料间应变能较小而难于使其转向三维岛状生长。这时如果采用一些人为的方法降低衬底的表面能，如加入反表面活性剂（常用Si）来降低衬底的表面能，便可以使其满足量子点的S-K生长模式。 1996年Satoru Tanaka等最早在卧式MOCVD系统中利用反表面活性剂Si在6H-SiC（0001）上生长出GaN量子点[6]，由于缓冲层Al0.2GaN与GaN材料晶格常数相差很小(~0.18%)，而Al0.2GaN的表面能又较大，所以需要加入Si来降低表面能对量子点生长的影响。当生长时间为5s时，量子点的平均宽度40 nm，高6 nm，密度3×109 cm-2。实验中对GaN量子点生长的影响因素有：①环境温度。当温度在1060~1100℃变化时，量子点密度变化可达3个数量级，这个现象在其他实验中也有观察到[14]；②Si的剂量。温度一定时，增加Si的剂量，生成的量子点密度会降低；③生长时间。量子点生长时间从5s延长到50s时，GaN量子点尺寸从40 nm×6 nm增加到120nm×100nm(宽×高)。 1998年Hideki Hirayama等人报道的实验中，在衬底6H-SiC（0001）面上利用卧式MOCVD系统在76 Torr气压下生长出InGaN量子点[7]。其生长的结构示意图如图1所示，首先在6H-SiC（0001）衬底上生长两层合金组分不同的AlGaN缓冲层(buffer layer)，在1120℃高温下通过TESi的分解沉积少量的Si以降低表面能，然后在800℃左右下生长InxGa1-xN量子点（x=~0.38），最后再生长一层5nm厚的GaN覆盖层(cap layer)。在此条件下形成的自组装量子点表面分布较为均匀，密度为1010 ~1011 cm-2，平均宽度和高度分别为10 nm和5 nm。 GaN覆盖层, 5nm