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中国工程热物理学会 传热传质学
学术会议论文 编号:093376
微通道甲醇重整制氢过程的模拟分析
郝亚珍 杜小泽 杨立军 杨勇平
华北电力大学能源与动力工程学院 电力节能教育部工程研究中心,北京 102206
Tel: 010 Email: duxz@ncepu.edu.cn
摘要: 针对甲醇蒸汽的微通道重整催化反应过程,建立化学热力学-物理-数学模型,利用数值模拟分
析,分别从Pd/ZnO 催化剂下的单速率模型和Zn_Cr/CeO /ZrO 催化剂下的双速率模型考察操作条件对
2 2
甲醇水蒸汽重整制氢输运规律的影响,发现微通道反应器以其高面体比促进了甲醇转化率和氢气产率
的提高,且有助于反应器内温度分布均匀;对不同的操作条件下甲醇的转化效果进行分析比较,可为
实际操作参数的选取提供参考。
关键词: 微通道 甲醇重整 传热
0 前言
最近 20 年微化学工程的进步,为采用微通道重整反应器实现便携式燃料电池的燃
料处理和氢气供给提供了具有广阔前景的发展方向[1]。研究发现[2-4],利用MEMS 技
术将微通道重整反应器和与之匹配的蒸发器、燃烧器等组件进行有机集成,可以大幅度
降低甲醇蒸汽重整制氢过程的传质扩散阻力;反应器内部的温度分布更加均匀,避免局
部高温区和“冷点”的出现。目前微通道重整反应器的净能量输出可达几十W/cm2 (最
高达65 W/cm2 2
),远高于传统大型重整反应器1W/cm 量级的能量输出能力[3, 4]。同时,
采用微通道重整反应器,通过面体比数量级的增加,可以使催化反应所需的接触时间从
传统的 1s 量级下降到ms 甚至µs 量级,大幅度提高了氢气产出率[5]。
目前,微反应器的制造成本和催化反应成本过高,以及运行过程中高面体比紧凑结
构中热管理和热输运控制的难度仍是微重整技术进步最主要的障碍[6]。针对甲醇蒸汽的
微通道重整催化反应过程,已有相关实验研究[7-9]对其反应机理以及过程参数和操作条
件的选择开展探索,但仍缺乏对中间过程和反应气分布和组分演变规律的细致分析。重
整过程是强烈的吸热反应,反应效果对热环境变化极其敏感,微系统的传热传质过程和
反应动力学行为之间存在强烈的耦合。本文在国内已有工作[10]的基础上,采用数值模
拟方法,围绕甲醇蒸汽微重整过程的输运规律开展进一步的探讨。
1 物理数学及热力学模型
微反应器基本结构如图1 所示,为平板上蚀刻的平行微槽道;重整通道和燃烧供热
通道间隔布置并涂覆不同的催化剂,反应表现为快速表面反应动力学。采用不同的催化
剂,甲醇水蒸汽重整制氢过程动力学形式不同,本文选取两种催化剂就不同的动力学行
为进行分析。
基金项目:国家自然科学基金(批准号)
反应气在槽道内维持层流流动,忽略辐射换热和
体积力;反应气看作不可压缩理想气体;考虑稳态情
况。控制方程组如下:
(1)连续性方程
∂ (ρ U i )
0
∂x
i
(1)
(2 )组分方程
∂ Ys ∂ ∂ Ys (2 ) 图1 具有外部热源的甲醇蒸汽微通道重
ρ U j ρ D =+ Rs
∂x j ∂x j ∂x j 整制氢示意图
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