超临界水中甲酸分解反应动力学的密度泛函理论研究.pdfVIP

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2018-01-04 发布于广东
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超临界水中甲酸分解反应动力学的密度泛函理论研究.pdf

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中国工程热物理学会燃烧学 094026 学术会议论文编号：超临界水中甲酸分解反应动力学的密度泛函理论研究张永春，张军，赵亮，刘杨先，盛昌栋（东南大学能源与环境学院，南京 210096）（联系电话：0253，E-mail:yczhang@seu.edu.cn）摘要：采用密度泛函方法（B3LYP ）在 6-311+g(3df,2p)基组水平上，针对甲酸在超临界水中分解，研究了HCOOH+2H O 反应和HCOOH+3H O 反应的微观动力学机理。将理论计算结果与已有的实验结 2 2 果对比发现，甲酸在超临界水中分解主要通过 HCOOH+3H2O 反应机理进行，存在脱羧反应 R(HCOOH+3H O)→d→TSd/e→e→TSe/P3→P3 和脱羰反应R(HCOOH + 3H O)→f→TSf/P4→P4 两条 2 2 主反应通道。利用传统过渡态理论(TST)计算得到两条主通道速控步骤在650～1500K 温度范围内的速率常数 k 12 -1 -1 和 k ，其表达式分别为 k =2.99 ×10 exp(-169.89kJ·mol /RT) s 和 k =3.00 × 3 4 3 4 9 -1 -1 10 exp(-159.01kJ·mol /RT) s 。关键词：甲酸；超临界水；密度泛函理论；反应机理；动力学 Density Functional Theory Study on Kinetics of Formic Acid Decomposition in Supercritical Water Zhang Yongchun ，Zhang Jun ，Zhao Liang ， Liu Yangxian ， Sheng Changdong (School of Energy and Environment，Southeast University，Nanjin 210096 ，China) Abstract ：HCOOH+2H O reaction and HCOOH+3H O reaction have been investigated 2 2 theoretically at the B3LYP/6-311+g(3df,2p) level. A comparison of the caculations with experimental data in a literature reveals that formic acid decomposes in supercritical water through th