NN二乙基羟胺辐解产生气态烃类的研讨.pdfVIP

N，N-二乙基羟胺辐解产生气态烃类的研究 王锦花 1 1 1 1 ， 包伯荣 ， 吴明红 ， 孙喜莲 ， 张先业 2 2 2 ， 胡景炘 ， 叶国安 1.上海大学 射线应用研究所， 上海 201800； 2.中国原子能科学研究院 放射化学研究所, 北京 102413 摘要 :本文主要研究了不同浓度的 N，N-二乙基羟胺水溶液辐解产生的气态烃类的体积分数与吸收剂量 的关系。结果表明：N,N-二乙基羟胺辐解生成的甲烷、乙烷、丙烷和正丁烷的体积分数随剂量的增加而增 加，随 N,N-二乙基羟胺本身浓度的增加而减少，但当 N,N-二乙基羟胺的浓度大于 0.3mol/L 时，辐解产生 的饱和烃的体积分数与与其本身浓度的关系不明显。当N,N-二乙基羟胺的浓度较低时，其辐解产生的乙烯 和丙烯的体积分数先是随剂量的增加而增加，但当剂量达到一定值时，反而随剂量的增加而减少。当N,N- 二乙基羟胺的浓度大于0.3mol/L时，其辐解产生的乙烯和丙烯的体积分数先是随剂量的增加而增加，但当 剂量达到 500kGy 时，乙烯和丙烯的体积分数随剂量的变化不明显。当 N,N-二乙基羟胺的浓度较低时，其 辐解的主要气态烃类产物为甲烷、乙烷和乙烯。但当 N,N-二乙基羟胺的浓度大于 0.3mol/L 时，辐解产生 的乙烯的体积分数大大高于甲烷和乙烷的体积分数，并且，各类烃的体积分数随N,N-二乙基羟胺浓度的变 化不明显。 关键词：N，N-二乙基羟胺；辐射降解；气态烃类 中图分类号：O613.61 文献标识码：A 以 TBP 为萃取剂的 PUREX 流程是水法乏燃料后处理所采用的基本流程，该流程是美国人 在五十年代发展起来的。这种流程对处理生产堆乏燃料来说，是一种公认的成熟技术，但在 处理动力堆乏燃料时，由于乏燃料的燃耗深，比生产堆的乏燃耗大几十倍，其中存在一定浓 度的镎（Np），传统的还原剂亚铁等不能控制 Np 的价态，从而引起 Np 走向的分散。研究表 明 1，2：N，N-二乙基羟胺能快速地将 Np(Ⅵ)和钚(Ⅵ)还原为不易被 TBP 萃取的 Np(Ⅴ)和钚 (Ⅲ)，并且 Np(Ⅴ)和钚(Ⅲ)能相对稳定地存在于酸性溶液中，从而实现铀中去镎、钚，因 此，N，N-二乙基羟胺是一种很有应用前景的新型还原剂 3 。文献 4 报道了用气相色谱法 分析 C1-C4 烃类的最佳分析条件，文献 5 报道了 N，N-二乙基羟胺辐解产生的气态烃的 定性定量分析。本文主要研究不同浓度的 N，N-二乙基羟胺水溶液辐解产生的气态烃类与吸 收剂量的关系。 1.实验部分 1.1 仪器及标准气体 1 60 Co 源装置：中国科学院上海原子核研究所；GC900A 气相色谱仪，上海科创色 谱有限公司产品。 N2000 色谱工作站，浙江智能研究所提供。三氧化二铝石英玻璃 毛细柱-（Φ0.53mmx50m）. 中国科学院兰州化学物理研究所提供。标准混合气体， 上海剂量物理研究所提供.其组成同文献[4]。 1.2 样品及其纯度分析 N，N-二乙基羟胺：中国原子能科学研究院提供；气相色谱分析纯度为 98.6%。分 析条件：色谱柱为 FFAP毛细柱 （Φ0.25mm X25m），柱温：600C,载气：N ，流量:40 ml/min， 2 0 检测器温度：130 C 1.3 样品的准备及辐照 用去离子水配制 0.1、0.2、0.3 和 0.5mol/L的 N，N-二乙基羟胺水溶液，然后，取 4mL