纳米金催化剂上丙烯直接环氧化反应研究Direct Epoxidation of Propylene over Nano Gold Catalysts.pdfVIP

TheDirect of EpoxidationPropylene over SupportedNano-goldCatalysts Thisthesissubmittedto Normal Zhejiang Unversity forthe ofMasterofScience Degree by Chao Zhang Supervisedby Lu Prof．Ji-Qing Reactive onSolid KeyLaboratoryforChemistry Zhejiang Normal ofPhySicalChemistry,Zhejiang Surfaces．Institute University,Jinhua，China 2012 May ㈣㈣㈣哪㈣I 纳米金催化剂上丙烯直接环氧化反应硼Y2194430 摘要 氢气氧气共存下丙烯气相一步合成环氧丙烷是环境友好、能耗低的理想反应，具有 重要的研究价值。采用沉积沉淀法制备的金催化剂，金粒子粒径小、分散度高、活性好， 用于气相丙烯环氧化，PO选择性达到了工业化的要求，但是怎样提高丙烯的转化率， 仍然是研究的中心。 本论文中，对负载于TS．1分子筛上的纳米金催化剂，用于氢气氧气共存下丙烯直 接气相环氧化反应进行了研究。对载体TS．1进行改性以及在制备催化剂过程中尝试添 加助剂和特殊手段处理载体来提高催化剂活性。 1掺杂Ga对Au／TS．1催化剂上丙烯气相环氧化性能的影响： TS．1采用传统的水热合成法合成，UVjⅥs表征显示Ti已呈四面体配位形式进入分子 胀以及晶胞参数变大，Ga已进入了分子筛中。NH3．TPD表征催化剂的酸强度随着Ga 的掺入有所降低。而脱附的NH3峰面积则随着Ga掺入量的增加而有所增加，说明催化 剂表面的酸中心数目呈现增多趋势反应活性结果表明，以含Ga的钛硅分子筛为载体的 金催化剂，丙烯环氧化的活性明显提高了。Ga的改性使催化剂上丙烯的转化率由1．8％ 入使金颗粒分布更加均匀以及载体微结构变化引起的配位效应。 2尝试在金催化剂的制备过程中添加助剂： 丙烯环氧化活性下降，丙烯转化率也有失活现象；水合肼处理载体TS．1后，丙烯转化 率下降，但是30oC处理后的载体用于环氧化反应其环氧丙烷的选择性有所增强。 关键词：丙烯环氧化；金催化剂；TS．1；改性 DⅡ己ECTEPOXⅡ)ATIONOFPROPYL啪OVERNANOGOLD CATAIYSTS ABSTRACT One of aenvironmental stepsynthesispropyleneoxide(PO)is andmore friendly ecnomic