ZSM—5分子筛负载Pt,Pd催化剂上甲烷选择还原一氧化氮反应性？….pdfVIP

维普资讯 厂 ‘ j 稿 ZSM一5分子筛负载Pt、Pd催化剂上甲烷 选择还原一氧化氮反应性能研究 朱 波 周仁贤 孟飞 袁贤鑫 』 l —T玩两大孚砣孚京，杭州 310028) ＼K、 摘要 {研究了7．SM一5丹子缔负载Pt，Pd健化_剂对a 还碌NO催化反应曲性能。实验鞋明，Pt 催化荆在3们～500℃温崖下，显示出较高的反应靖性和N2选择性．Pd和 Pt—Pd儡化剂 在 400~5900 沮崖下具有较好的反应性船 。其 靖性和选择性大小敬枣为 PtPl—PdPd。甩铂氨培离子镧备的位化 拱反应性龃忧干}ll氯铂破制蔷的催化剂 。 NO是极难脱除的大气污染物，如何把它 CH ，‘柱温39℃，载气He流速20mL／mln。 选择性还原成 N。是人们关心的一个课 题 。当 2 实验结果与讨论 前国际上采用较多的是 氨选薛 。还原NO。近 2．1 不同反应温度下各催化捐对N0的转 来，人们发现烃类能有效地对NO进行选择性 化率 还原，并且有一定的应用前景。研究最多的是 袁 1列出了不同反应温度下各 催 化 剂对 金属离子交换的ZSM一5分子筛催化剂，如Cu NO的转化率数据。结果表明，在所考察的温 — ZSM一5…、Ce—ZSM一5 、Ga—zsM一5 等， 度范围内，zSM一5载体上NO无转 化。Pt催 其中以Ga—ZSM一5和 Cu—ZSM-5催化剂的 活 化剂在$00℃时就 有 较 高 的NO转 化 率，在 性和选择性最好。据报道 ，在较低的反 应 500℃时NO基本上已转化 完。而Pd和Pt— 温度下，铂族催化剂对NO 的选择性还原具有 Pd催化剂在反应温度875℃时NO才开始转 足够高的活性，并发现Pt—Rh和 Pt催化剂 的 化，并随着反应温度的升高，转化率较迅速地 活性和耐久 性 好 于 Cu-ZSM-5催化剂 。本 提高，但在500℃时也才转化近90叻。 文报道了ZSM一5分子筛负载Pt、Pd催化剂上 表 1 不同反应温度下各倦化剂对 cH ‘选择还原NO催化反应的性能。 NO的转化率 (叻) 1 实验部分 1．1 载体的制备 铝胶与ZSM一5(Na型)分子筛以一定 比 例混合，在500℃空气中灼烧 2h，粉 碎成40 ~,-60目，其BET比表面积为268m ／g。 1．2 催化剂制备 催化剂用常规浸渍法制备，浸溃液分别为 2．2 不同反应温度下各倦化剂对 NO还原成 铂氨络离子和钯氨络离子，Pt、Pd负载 量 为 0．1％ (wt)，炒干后在500℃空气氛中焙 烧4 N2的选择性比较 h。 表 2是不同反应温度下各性化剂对 NO转 1．3 反应性能评价 化成 N。的选择性。袁 2中数据表明，Pt催化 CH,还原 NO催化反应性能用微 反 装 置 剂在所考察的温度范围内，N2选择性 随 反应 进行评价。所用He、NO CH 均为高纯气， 温度的升