γ-Al_2c2_O_2c3_负载型稀土催化剂的改性及脱硫性能研究.pdfVIP

摘 要 燃煤烟气中 SO2 的污染问题已经成为一个全球性难题，而且尚未有一种很好的解 决方法，为此，近几年提出了烟气直接还原脱硫技术，因为烟气直接还原脱硫技术的 最终产物是单质硫，无废水废渣排放。由于燃煤不可能完全燃烧而产生一定的 CO 有 害气体，而 CO 又是一种还原性气体，因此，以烟气中的有害成分 CO 为还原剂脱除 烟气中的 SO ，实现以废治废，成为 La/γ-Al O 催化剂直接还原脱硫技术的一大特点 2 2 3 和优势。尽管该催化剂的脱硫反应温度较高，但是若能够通过改性解决这个问题，那 么改催化剂的应用前景仍然是很好的。因此，本文用 Ce、Fe 和 Ti 对 La/γ-Al O 催化 2 3 剂进行改性，使该催化剂在较低的还原脱硫反应温度下能够保持较高的脱硫活性。 本文用Ce、Fe和Ti对γ-Al O 负载型稀土催化剂进行改性，从一下几个方面进行了 2 3 实验研究： 1. 采用浸渍法制备了一系列的γ-Al O 负载型稀土催化剂：La/γ-Al O 、 2 3 2 3 La-Ce/γ-Al O 、La-Fe-Ce/γ-Al O 和La-Fe-Ce-Ti/γ-Al O ；研究比较适宜的Ce、Fe 、Ti 2 3 2 3 2 3 和La 的配比、制备工艺和焙烧条件； 2.在实验室一模拟烟气脱硫装置中进行还原脱硫实验，研究改性催化剂的脱硫活 性及不同焙烧温度对其脱硫活性的影响； 3.通过BET 、XRD和SEM等分析手段对改性催化剂进行表征，研究催化剂改性前 后物相变化，探索改性催化剂催化还原脱硫机理。 研究发现：500℃焙烧制得的催化剂的脱硫活性相对较高；经 Ce 改性制得的 9%La-5%Ce/γ-Al O 催化剂的脱硫活性明显高于单组分9%La/γ-Al O 催化剂的脱硫活 2 3 2 3 性 ， 其 反 应 所 需 温 度 为 600℃， 脱 硫 率 为 98.7% ； 经 Fe 改 性 制 得 的 9%La-3%Fe-5%Ce/γ-Al O 催化剂的脱硫反应温度为 500℃，脱硫率为 98.8% ；经过 2 3 Ti 改性制得的 9%La-3%Fe-5%Ce-0.8%Ti/γ-Al2O3 催化剂的脱硫反应温度为 420 ℃，脱 硫率为 99.3%；该类催化剂脱硫反应中的活性相为 La O S、FeS、FeS 及具有储氧和传 2 2 2 递氧能力的 CeO 和 TiO ，其脱硫机理可能为中间产物机理与氧空位理论的协同作用。 2 2 关键词：脱硫 催化还原 改性 稀土 I ABSTRACT The pollution of SO2 produced from coal-fired smoke has been becoming a global problem, and there is none effectual technique to resolve it. The