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高分散金属催化剂-从纳米到单原子？ 取向生长无缺陷Silicalite-1分子筛膜包覆球形氧化铝的制备与表征 报告9 有序介孔NiCo2O4的制备、表征及丙烷氧化性能 一步法合成高热稳定性的有序介孔磷酸锆固体酸催化剂 高分散金属催化剂是多相催化剂的重要组成部分，在能源、环保、以及航天航空等领域都有重要的应用。对于金属催化剂，粒子尺寸是影响催化性能的最重要的因素之一。伴随着粒子尺寸的减小，表面配位不饱和原子数增加，一方面可能导致其催化活性增加，但另一方面却使纳米粒子更易于发生团聚，造成催化剂稳定性下降。因此，如何制备高分散且具有高热稳定性的金属催化剂具有重要的意义。 （2）通过添加第二组分抑制金属纳米粒子的团聚。利用金属和金属之间的强的相互作用。这种Au-Ag、Au-Cu，Au-Ni，Au-Pd等双金属纳米粒子在CO氧化、醇的选择氧化、C-C偶联等反应中都表现出非常好的催化性能,金属分散能够达到的极限是单原子分散,然而随着金属粒径减小，其表面能大大提高，粒子容易团聚，因此获得稳定的单原子催化剂具有巨大挑战 (1)负载：利用金属-载体之间的的强相互作用获得单原子催化剂。 大连化物所张涛研究员带领的课题组利用氧化铁和铂之间的强相互作用，采用简单的共沉淀法，通过精确调控沉淀条件以及控制铂的含量，获得了首个高活性并能在反应条件下稳定存在的单原子催化剂 .发现其CO氧化及选择氧化活性为传统纳米Pt催化剂2-3倍,利用FeOx表面丰富的缺陷位稳定Pt团簇，进一步控制起负载量，首次制备出了完全为单原子分散的催化剂。 Fe(OH)x具有大的比表面积和大量的OH，这些特性使得Fe(OH)x在形成高分散的金属簇甚至的单原子催化剂方面成为很好的载体。Fe(OH)x 在在合成沸石晶体过程中，加入聚季铵盐作为模板在沸石晶体中引入结构。这一想法很快在合成Beta和ZSM-5沸石晶体中成功,并且介孔的孔容可以通过加入的聚季铵盐的量的变化而控制。值得指出的是，但是该方法所形成的介孔结构有时候并不能贯穿整个沸石晶体，因此它们对大分子的催化转化仍然有一定的限制 如何能获得贯穿整个沸石晶体的介孔孔道结构？我们的想法之一是在合成沸石晶体过程中加入大的胶束模板。为此，我们首先合成了以聚苯乙烯为疏水嵌段和以季铵化聚吡啶为亲水嵌段的大胶束模板，并将该胶束作为沸石晶体中形成介孔结构的模板。 该贯穿整个沸石晶体的介孔孔道结构的样品ZSM-5-OM在大分子的醇醛缩合反应中显示出比没有任何介孔结构的ZSM-5或者具有无序介孔结构的ZSM-5-M样品更为优异的催化性能。 Design of a Highly Active Ir/Fe(OH)x Catalyst: Versatile Application of Pt-Group Metals for the Preferential Oxidation of Carbon Monoxide 这是张涛课题组通过共沉淀的方法制备了Ir/Fe-UC催化剂。从这两张扫描电镜图可以看出Ir在Ir/Fe-UC上分布情况，正如所期待的那样，在高分辨率的扫描电镜下能观测到Ir是高度分散的，并且Ir物种粒子尺寸非常小，，Fe(OH)x具有大的比表面积和大量的氢氧根，对于形成高分散的金属簇甚至是单原子催化剂来说，是一种很好的载体。由于Fe(OH)x中Fe-O键同氧化铁比起来较长，更容易形成Fe2+，所以对CO的氧化具有很高的活性。 Ir还可以扩展到其它贵金属催化剂，Rh。 双金属之间的协同作用。。 双金属催化剂是由金核表面包裹一层CuO，高温条件氢气预处理后，一部分CuO转变为Cu0并且分散于金核之内形成Au3Cu1合金相，其它CuO和载体作用形成Cu+作为Au3Cu1和载体之间的纳米胶，在CO氧化过程中， Cu0在金表面富集CuO形成类似补丁的碎片， 双金属纳米结构可以是核-壳结构（Ru@Pt core–shell） ，任意的合金或者是两种金属纳米粒子的混合 N,N-dimethyl-N-octadecyl- N-( 3-triethoxysilylp ropyl) ammonium[(C2H5O)3SiC3H6N( CH3)2C18 H37]+cation a s a mesoscale template.通过纳米沸石自组装 calcined NaY-M shows mesopores in the range 8 -30 nm, centered at 18 nm (2)使用有机硅模板剂合成介孔Y沸石，从c中可以看出出现了形态尺寸均一的粒子，从b中可以看出出现了孔径在10-25nm的介孔孔道结构， 当Pd被负载于介孔Y沸石后，对柴油中的2,6二甲基苯并噻吩的脱硫显示出比传统工业催化剂更为优异的催化性能. 金属磷酸盐催化剂有广泛的用途，在催