石墨烯负载镍催化CO加氢甲烷化.PDFVIP

Ｖｏｌ．３８ 高等 学校 化 学 学报 Ｎｏ．１２ ２０１７年１２月 　 　 　 　 　 　 ＣＨＥＭＩＣＡＬＪＯＵＲＮＡＬ ＯＦ ＣＨＩＮＥＳＥ ＵＮＩＶＥＲＳＩＴＩＥＳ　 　 　 　 　 　 ２２５５～２２６１ ｄｏｉ：１０．７５０３／ ｃｊｃ 　 　 石墨烯负载镍催化ＣＯ加氢甲烷化 ２ １ １ １ １ １ 张荣斌 ，仝　 塞 ，杨金美 ，唐纤秾 ，黄传庆 ， １ １ ２ 王学文 ，冯　 刚 ，蔡建信 （１． 南昌大学化学学院应用化学研究所，２． 资源环境与化工学院，南昌３３００３１） 摘要　 采用改进的Ｈｕｍｍｅｒｓ法制备了氧化石墨烯（ＧＯ），经水合肼还原得到石墨烯（ＲＧＯ），通过浸渍法制备 了石墨烯负载的镍基催化剂（Ｎｉ／ ＲＧＯ）；对其催化二氧化碳甲烷化反应的性能进行了研究，并与以碳纳米管 （ＣＮＴｓ）和活性炭（ＡＣ）为载体负载的Ｎｉ基催化剂进行了比较． 由于催化剂的载体分别为ＲＧＯ，ＣＮＴｓ和ＡＣ， 所以Ｎｉ将会表现出不同的形态． 利用红外光谱（ＦＴＩＲ）、 比表面积（ＢＥＴ）测试、程序升温还原（Ｈ ⁃ＴＰＲ）、 ２ Ｘ射线衍射（ＸＲＤ）分析和透射电子显微镜（ＴＥＭ）等表征手段对其结构及物理性质进行了表征． 结果表明， ２ Ｎｉ／ ＲＧＯ具有相对较大的比表面积（３１６ ｍ ／ ｇ），Ｎｉ 在 Ｎｉ／ ＲＧＯ上的颗粒尺寸（５３ ｎｍ）小于其在 Ｎｉ／ ＣＮＴｓ （８９ ｎｍ）和Ｎｉ／ ＡＣ（１１６ｎｍ）上的颗粒尺寸；该催化剂在二氧化碳甲烷化反应中具有更高的催化活性和选择 性，而且具有良好的使用寿命． 关键词　 石墨烯；碳纳米管；活性炭；ＣＯ 加氢；镍催化剂 ２ 中图分类号　 Ｏ６４３．３　 　 　 　 文献标志码　 Ａ　 　 　 　 ［１］ ＣＯ 是世界上最大的碳源之一 ，其大量排放带来了一系列环境问题． 为了实现二氧化碳的资源２ ［２］ ［３］ 化利用，科研人员进行了大量探索． 如１９０２年Ｐａｕｌ Ｓａｂａｔｉｅｒ提出了ＣＯ 甲烷化反应 ． Ｈａｓｈｉｍｏｔｏ等 ２ 在此基础上提出了碳循环策略，不但能够实现全球二氧化碳循环再利用，而且可以减少二氧化碳的排 ［４］ 放量，其产物甲烷也是一种重要的工业原料，具有很大的商业价值 ． ＣＯ 加氢制甲烷反应的催化剂有一部分为Ⅷ族的贵金属（如Ｒｕ 和Ｒｈ等），