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均相负载0PPT
Contents Advantages of Homogeneous Transition Metal Based Catalysis Selectivity Stereo-selectivity (enantio-selectivity) Regio-selectivity Chemo-selectivity Activity High metal efficiency Mild reaction conditions ( 200 °C，1-10MPa) - Advanced understanding of coordination chemistry Disadvantage: 1) Recycling of catalyst in the process 2) High price of Transition Metals and Ligands 3) Corrosion of the homogeneous system Solution: Heterogenization of Homogeneous Catalyst Typical pore diameter distributions of porous solid suports 1.化学效应：Co(Salen)二聚示意图 Carbonylation of MeOH over Co-Salen/Y 均匀腐蚀的十级标准: 里根的空军1号，里根总统博物馆，Simi Valley, LA，USA The increase in the number of publications related to glycerol from 1880 to 2009 Biodiesel: Glycerol = 9:1 8 Pd(II)Ln ：催化氧化羰化合成碳酸甘油酯 生产能力 年份 2500万吨 2009 2000万吨 2008 1500万吨（欧洲570万吨） 2007 1000万吨（欧洲490万吨） 2006 600万吨（欧洲320万吨） 2005 300万吨 2004 目前全球生物柴油生产能力 我国2010年生物柴油产量将达到200万吨，2020年预计产量为1500万吨。 a ConditionsL DMF 30 mL, glycerol 4.60 g (50 mmol), 140 oC, 2 h. J. Hu, G. Li, Appl. Catal. A: Gen., 2010, 386, 188–193. PdCl2(phen)/KI: 催化羰化合成碳酸甘油酯 58 96 58 200 PdCl2/KI 10 184 99 92 400 PdCl2(phen)/KI 9 92 99 92 200 PdCl2(phen)/KI 8 56 97 56 200 PdCl2(phen)/CuCl2 7 42 98 42 200 PdCl2(phen)/PPh3 6 36 96 36 200 PdCl2(phen) 5 47 96 47 200 PdCl2 4 0.42 95 8.4 10 CuI/phen 3 0.34 95 6.8 10 CuCl/phen 2 0.22 93 4.4 10 CuCl 1 TOF (h–1) Selectivity (%) Conversion (%) Glycerol: catalyst molar ratio Catalyst Entry Atom Economy = 87% coordination and insertion reductive elimination oxidative addition abstraction of H+ halide anion exchange Pd催化甘油氧化羰化反应机理 PdCl2(phen) @ Y: 催化氧化羰化 NaY PdCl2(phen)@Y 1) Pd2+ exchange 2) Coordinate with phen 3) Reexchange with NaCl J. Hu, G. Li, 2010, unpublished work. “瓶 中 造 船” 技 术 * Cu/Co/Pd/Au 金属配合物 负载型催化剂及催化性能研究 李 光 兴 华中科技大学化学与化工学院
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