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Fe2+EDTA溶液络合-铁还原脱除烟气中NO 尹奇德，马乐凡，夏畅斌，王 琼 长沙理工大学化学与环境工程系，湖南 长沙 410076 摘要：提出了“Fe2+螯合剂络合-铁粉还原-酸吸收”回收法脱除烟气中NO的新工艺，重点研究了模拟烟气中O2体积分数对NO络合量的影响，以及铁粉用量、铁粉粒径、搅拌速度对NO脱除效率的影响，确定了最佳的铁粉脱氮工艺条件，并对铁粉和铁屑的脱氮效果进行了比较。结果表明，烟气中O2的体积分数从0%增加到4.2%，NO络合量下降90.2%；NO脱除效率随铁粉用量和反应器搅拌速度的增加而增加，随铁粉粒径的增加而降低；过程的最佳工艺参数为，铁粉用量0.8g，铁粉粒径≤0.077 mm，搅拌速度900 r·min-1，在此条件下，对O2体积分数为5%的模拟烟气在搅拌反应器中可取得90%以上的NO脱除效率；用铁粉在1台搅拌反应器中取得的NO脱除效率和用铁屑在2个鼓泡反应器串联时所取得的效率相当。 关键词：氮氧化物；络合；铁粉还原；回收法；影响因素 1 氮气瓶; 2 NO钢瓶; 3 空气压缩机; 4 流量计; 5 气体混合器; 6 搅拌反应器; 7 反应器控制箱; 8 氨吸收瓶;9 流量控制阀; 10 42C NO-NO2-NOx分析仪 图1 实验装置及流程1 Experimental apparatus and flow diagram 中图分类号：X701.2 文献标识码：A 文章编号：1672-2175（2006）02-0257-04研究和开发简单、廉价、适用的NOX控制新技术是近20多年来大气污染控制领域的一个热门课题。日本和美国从20世纪70年代初期就开始对液相络合法同时脱除烟气中SO2和NOX进行了大量研究[1-5]。结果表明，由于处理过程中Fe2+会被烟气中的O2氧化为Fe3+，而Fe3+螯合剂与NO无亲和力，因此脱氮液的脱氮能力逐渐降低；而且，与螯合铁络合的NO能与溶液吸收SO2而形成的SO32-/HSO3-发生复杂的反应，形成一系列可溶于水的氮-硫化合物、S2O62-和N2O二次气态污染物，这些液相产物在溶液中的积累，也会使脱氮液逐渐失去活性。因此，脱氮液难以再生和循环利用，而阻碍了该法的进一步研究。 按照先脱硫后脱氮的烟气处理工艺，我们首次提出了“Fe2+螯合剂络合-铁还原-酸吸收”回收法脱除烟气中NO的新工艺。此前，我们研究了液相络合-铁屑还原脱除烟气中NO的工艺[7]，以及液相络合-铁粉还原-酸吸收回收法脱除烟气中NO的反应机理。本文重点研究液相络合-铁粉还原-酸吸收回收法脱除烟气中NO的影响因素，确定脱氮过程的最佳工艺条件；并对铁粉和铁屑的脱氮效果进行比较。 表1 实验条件Table 1 Experimental Conditions NO进口体积分数Fe2+EDTA浓度/mmol·L-1) 脱氮液起始pH值 模拟烟气流量 /L·min-1) 络合脱氮温度 /℃ 压力 0.0350.045 10 6.0 0.5 65 常压 .1 实验装置及方法 实验装置和流程如图1所示。NO的络合和铁粉还原在搅拌反应器（大连自控设备厂，有效容积500 mL，Φ60 mm×200 mm）中完成。氨吸收瓶为自制的φ30 mm×200 mm玻璃鼓泡反应器。模拟烟气由普通氮气、NO气体（和“2.3”节中的空气）混合而成。 实验用铁粉从市场购置，在实验室用孔径为0.051~0.45 mm的分样筛进行筛分。脱氮液用等摩尔比的FeSO4和Na2EDTA试剂溶于蒸馏水配制而成，滴加稀NaOH溶液调节起始pH值，每次实验用脱氮液体积为250 mL(“2.2.1”节中为100 mL)。氨吸收液为0.01 mol·L-1H2SO4溶液，每次用量为100 mL。 实验条件如表1所示。络合量和脱氮量按式（1）进行计算，NO脱除效率用式（2）计算。 （1） （2） 式中，为NO络合量或脱氮量，mol； 为时间内进口烟气中NO的体积分数，%； 为时间内出口烟气中NO的体积分数，%； 为某一反应时间段，min； 为烟气流量，L·min-1； 为NO脱除效率，%。 1.2 分析与检测 NO：采用美国热电公司生产的42C NO-NO2- NOx分析仪对NO和NO2进行在线检测。 pH值：用美国产Model 520 pH计2 结果与讨论 2.1 脱氮过程 根据我们前面提出的反应机理，结合实验过程的现象和操作，可将液相络合-铁粉还原-酸吸收回收法脱氮过程分为：络合-铁粉还原、酸吸收和脱氮液的再生三个阶段。 图2 烟气中O2体积分数对NO络合量的影响 Fig. 2 Effect of O2 content in