auzro2模型催化剂界面及其热稳定性的光电子能谱分析word格式论文.docxVIP

interactionbetweenAuandZrO2thinfilms3.ThermalannealingexperimentsdemonstratethatonbothsurfacesAuparticlesexperience significant sinteringbefore desorption.However,Auparticles aremorethermallystableontheporousZrO2surfacethanontheZrO2(111)surface.Byannealingtosurfaceto1100K,AuparticlesdesorbcompletelyfromZrO2(111),butnotfromporousZrO2.ThiscanbeattributedtothestrongerbondingofAuatomsonthesurfacedefectsites.Inaddition,porestructuresareefficientatrestrictingAumigrationordiffusion,alsoenhancedthethermalstabilityofAuparticlesonporoussurfaces.KeyWords:Au,ZrO2,SRPES,XPS,LEED,SEM,spin-coating,porestructures,growthmode,thermalstability,interfacialinteractionⅣ中国科学技术大学学位论文相关声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成果。除已特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人已经发表或撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中作了明确的说明。本人授权中国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。保密的学位论文在解密后也遵守此规定。作者签名：年月日第一章绪论1.1引言催化科学和技术与社会的进步和经济的发展有着密切的关系，是建立现代化工业和开发高科技技术不可或缺的科学基础。一个催化剂的改进或性能上的突破，必然会由于转换率、选择性的提高而大幅度提高设备生产能力和产品质量，带来巨大的经济效益。每种新催化剂的研制成功，都会引起包括化工、石油加工、食品工业等重大工业在内的生产工艺上的改革和生产成本的大幅度降低，并为人类提供一系列新产品和新材料。当前，人口的高速增长、能源的紧缺以及环境的污染是世界上普遍关注的问题，对于这些问题的解决也都部分地依赖于催化过程。因此，资源的开发和有效利用、环境的控制和保护、合成人类所需的新产品和新材料都对催化技术提出了更高的要求。催化剂是一种能改变反应速率但自身不消耗的物质，不影响平衡位置，也不能使热力学所限制的反应得以进行，其主要作用是使反应具有较低的活化能。催化剂分为多相催化剂和均相催化剂两大类。由于多相催化在化学工业上有着重要的应用，因此，了解多相催化的化学基础就显得非常重要。然而，在实际催化剂中，由于其活性组分分散在载体孔内，氧化物载体的绝缘性以及真实的反应条件而显得非常复杂，严重阻碍了对实际催化剂的研究1。为了克服这个难题，研究人员发展了一种实用技术，把复杂的实际催化体系简单化，建立与实际催化剂相当的体系，即“模型催化剂”。上个世纪六十年代超高真空的出现促使科研人员更好地利用表面科学手段来研究模型催化剂。这一时期的模型催化体系的研究主要集中在单晶、薄膜或氧化物上，对揭示催化剂的结构、活性、反应机理等基本催化问题起到了很好的帮助作用。虽然已经做了大量的工作并取得了显著的成就，但是与实际催化体系仍存在很大的鸿沟2。因此，对于催化剂的研究工作需要向实际催化剂靠拢。我们知道，大部分的工业催化都是负载型催化剂，氧化物载体对催化剂的结构和活性有着关键的作用。很明显，在模型单晶、薄膜体系中衬底的效应没有体现出来。此时，只需在模型体系中引入模型氧化物载体就可以在模型催化剂与实际催化剂之间架起一座桥梁。这种模型催化剂的制备一般是在超高真空中金属单晶上外延生长一层很薄的氧化物薄膜，然后将所需的活性组分沉积在氧化物载体上3-4。这样，薄膜氧化物载体不仅保持着体相氧化物的物理和化学性质，而且也克服了因为不导电所引起的荷电问题，能够充分利用表面科学技术来研究活性组分的结构和活性之间的关系。另外，还有些课题组发展了在实际的反应条件下对催化剂进行表征的新手段、新技术，比如高温高压的STM技术5、常压XPS6、高压XPS技术7 等。以便更深刻地研究催化剂。目前文献中所