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ti-si复氧化物载金催化剂的制备及其丙烯气相环氧化催化机能
摘要
摘要
表征表明,所制各的两种n.Si复氧化物在Ti20m01%时为无定型结构,含
面积较高。以所制各的Ti—Si复氧化物为载体,用沉积一沉淀法制得载Au催化
制备所得催化剂中纳米Au颗粒具有尺寸小而均匀的高分散性,粒径为2~5
nlna
在H2和02存在下,考察上述载Au催化剂的丙烯气相环氧化催化性能。
出最佳的催化性能,在反应60min时,丙烯转化率为5.7%,4h后为3‘3%,
载体的溶胶一凝胶陈化时间、催化剂制各的沉积.沉淀pn值、Au负载量等,以
及反应温度、反应空速等反应条件对催化剂催化性能均有不同程度的影响。
一系列表征结果表明,载体中Ti的含量和分散与存在形式对催化剂的实际
载Au量及其粒子大小与分散等,有较大的影响,而载体有适当大的表面积和
合适的孔结构将有利于得到性能较好的载Au催化剂。采用Ti.Si-Nx为载体,
可获得较高的Au负载量和分散性较好粒径为2~5nnl的载Au催化剂,表现出
较好的丙烯气相环氧化催化性能。本论文的结果表明,催化剂的Ti含量和结构、
载Au量和粒子大小与分散、表面积和孔结构等将是制备丙烯气相环氧化载Au
催化剂过程中需要密切关注的问题。
关键词:Ti.Si复氧化物;Au催化剂;丙烯环氧化
Abstmct
Abstract
Twokindsoftitania-·silicamixedoxideswere
preparedbyone--step
andconventional Ti—-andSi·-chlorideas
non--hydrolytic hydrolyticsot··gelsusing
as and fortheTi
werelabeled
precursors.neY Ti—Si-NxTi-Si—Hr(where工stands
m01%intheinitial studiesmeans
gel),respectively.Characteristicby
andSEMrevealedthatthe Ti·Sioxides、Ⅳi也
UV-vis.BET,Raman amorphous
be
abundantof networksandTi--0--Si could both
mesopore linkages preparedby
routeswhentheTi—contentwaslowerthan20m01%.Those
sol·gel by
surfaceareas.Thetwokindsof
non—hydrolyticsol-gelpresentedhigher supported
Au withaboveTi—Simixedoxideshavebeen
catalysts preparedby
anddenotedas
deposition-precipiration(DP)methodAu/Ti-Si氓andAu/Ti·Si—Hx,
sh
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