Pt-TiO2基复合催化剂的制备及其对甲醇光电催化氧化的研讨.pdf

Pt-TiO 基复合催化剂的制备及其对甲醇光电催化氧化的研究 摘 要 2 摘 要 直接甲醇燃料电池(DMFC) 以液态甲醇作为燃料，具有燃料来源丰富、价格 低廉、理论能量比高、易于运输储存以及污染物排放低等优点，是各种小型便 携式电源的理想动力电源之一。目前，阻碍DMFC 商业化的主要问题之一是电催 化剂问题。现阶段Pt 基催化剂是DMFC 中使用最为广泛的电催化剂，但Pt 储量 有限，价格昂贵，以其作催化剂不利于DMFC 的生产化和商业化。更重要的是 Pt 作为阳极催化剂容易被甲醇氧化过程中产生的中间产物 COads 毒化，导致催 化反应效率降低。因此，制备和寻找具有高催化活性的催化剂是DMFC 研究的一 个重点。 本文采用不同方法制备了 Pt-TiO2 基复合催化剂，并采用了扫描电镜(SEM)、 X 射线能量色散(EDX)、透射电镜(TEM)、X 射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射(DRS) 和拉曼光谱(Raman)等测试手段对所制备的催化剂进行了表征，还通过电化学分析 方法如循环伏安法(CV) 、计时电流法(CA) 以及电化学交流阻抗(EIS)等考察了其对 甲醇氧化的光电催化性能。论文主要有以下三方面的内容： (1)采用化学方法制备三元复合型催化剂 Pt-WO -TiO ，直接修饰到导电玻璃 3 2 (ITO)上。利用扫描电镜(SEM) 、X 射线能量色散(EDX) 以及透射电镜(TEM)等分析 测试手段对此复合催化剂的形貌和组成进行了表征。紫外-可见漫反射光谱(DRS) 结果表明，掺杂了WO3 之后，样品对光的吸收相对于纯TiO2 扩展到了可见光区。 另外还通过CV、CA 以及EIS 等电化学分析方法测试Pt-WO -TiO /ITO 电极在可 3 2 见光照下对甲醇氧化的催化性能。结果表明，相比于无光照时，Pt-WO -TiO /ITO 3 2 电极在可见光照下对甲醇电氧化表现出更高的催化活性和更好的稳定性。 (2)在碳纤维(CF)上成功组装由Pt 、RGO 和TiO 球构成的Pt/RGO/TiO /CF 电 2 2 极。SEM 结果表明，采用原位法合成并附着在CF 上的TiO2 纳米粒子呈球状，粒 径约为100 nm ；呈薄纱状的RGO 薄膜具有许多褶皱，把TiO2 球紧密包裹着；同 时Pt 粒子均匀地分布在RGO 薄膜上。CV 、CA、EIS 等电化学分析结果表明，在 紫外光照射下，Pt/RGO/TiO /CF 电极比其对比电极Pt/TiO /CF 和Pt/CF 电极对甲 2 2 醇氧化的具有更好的电催化性能，并且Pt/RGO/TiO /CF 电极在紫外光照射下对甲 2 I 摘 要 Pt-TiO 基复合催化剂的制备及其对甲醇光电催化氧化的研究 2 醇氧化的电催化活性比没有紫外光照时要高。 (3)采用多步法合成RGO/PtAg/TiO /CF 3D 电极，SEM、EDX 元素映射(EDX 2 element mapping)分析表明，分步合成的PtAg 双金属复合物呈树枝状，并具有核壳 状结构。还通过CV 和CA