PdCelt;,xgt;Cult;,1-xgt;Olt;,2-δgt;-Ylt;,2gt;Olt;,3gt;整体式催化剂的制备及其VOCs氧化功能研究.pdfVIP

Pd／CexCul．x02-6-Y203整体式催化剂的制备 及其VOCs氧化性能研究 摘要 催化燃烧技术是一种能耗低、效率高的有机废气(VOCs)治理手段，由于具有 设备简单，不易形成NOx二次污染等优点，是当前VOCs处理技术中备受关注的领 域。VOCs催化燃烧技术的核心是催化燃烧催化剂。近几十年发展起来的新型催化燃 烧催化剂主要是整体式催化剂，该类催化剂一般以堇青石蜂窝陶瓷为基体，表面涂覆 热稳定性差，高温易与助剂发生固相反应生成尖晶石(AB204)类化合物，影响催化 性能。而用Y203涂层代替舢203涂层制备负载Pd整体式催化剂虽然对甲苯表现出优 良的催化性能，但对乙酸乙酯的催化活性较差。目前非贵金属Cu、Mn等催化剂对含 氧类有机物活性较高，Pd等贵金属催化剂对芳烃类有机物催化性能优良，而实际工 整体式双功能催化剂，使其兼具贵金属和非贵金属特性，从而对芳烃类和含氧类有机 物均具较高催化性能，并用XRD、Raman、H2一TPR、BET、CO 法对催化剂进行了详细的表征。 本课题以Y203为粘结剂，将Ce嗄Cul．x02．6固溶体涂载于堇青石陶瓷蜂窝载体上， 型反应考察催化剂的催化活性和热稳定性。同时以非固溶体Ce02．CuO．Y203涂层负 载Pd催化剂进行比较。 的催化活性和高温热稳定性，具有显著的双功能特性；催化剂的活性与CexCUl．x02-6 I 催化性能最好。 甲苯催化氧化的活性中心，且CCY涂层中引入Pd并未影响其对乙酸乙酯的氧化活性； Pd／CCY催化剂具有良好的低温甲苯和乙酸乙酯催化活性，同时具有优良的高温热稳 定性。低温焙烧的Pd／CCY催化剂活性组分分散均匀，对甲苯和乙酸乙酯催化活性高； 高温焙烧后其对乙酸乙酯活性缓慢下降可能与Ceo．9Cuo．101．9固溶体粒子增大有关。而 催化剂在900oC以下的焙烧温度范围内对甲苯的氧化也随着焙烧温度的升高，Pd．PdO 粒子增大而活性下降，但当焙烧温度升至1000oC时，其对甲苯的氧化活性又有一定 幅度的回升，这可能是高温焙烧时生成的Pd物种为甲苯提供了更多的吸附位，因而 活性比PdO更高，从而弥补了催化剂的部分失活。 化活性和高温热稳定性的关键；Pd．PdO物种是甲苯催化氧化的活性中心，而 oC焙烧后，金 Ceo．9Cuo．101．9或CuO对乙酸乙酯的氧化发挥主要作用；催化剂在1000 属态Pd的形成是催化剂活性提高的主要原因。由于目前工业废气及汽车尾气中往往 是多种有机废气的共存体，且通常催化剂消除有机物种类单一，而Pd／CCY催化剂具 有明显的双功能特性。因此，此类双功能催化剂具有十分重要的应用意义和广阔的应 用前景。 关键词：过渡金属；贵金属；陶瓷蜂窝；整体式催化剂；VOCs催化燃烧 II CATAI，YTICPERFORMANCEOF PREPARATIONAND HONEYCOMBMONOLITHIC Pd／CexCul．x02．6一Y203 COM旧USTION CATAI，YSTSFORVOCs ABSTRACT foreliminationofvolatile technologies organic Among becauseoflow combustionhasbeen muchattention energyconsumption， catalytic paid