含芳环类多核季铵盐模板剂的分解及功能分子筛的性能研究.pdfVIP

摘要 分子筛催化甲苯的邻对位甲基化反应的择行性，是精细有机化学领域研究的热点之一，利 用分子筛孔道的人小和形状来调解邻对位甲苯的选择性比例。国内外小组报道了直链模板剂的 合成及在分子筛制备中的应用，取得了良好的效果。考虑到分子筛孔道的大小、形状和分子筛 模板剂有着直接的关系，从对二甲苯的结构特点出发，本论主要进行了如下三个方面的工作： (1)模扳剂的合成 首次设计并合成含芳环结构的多核季铵盐模板剂，C6H5CH2N+(C2H5)3Br(SDAI)；C6H5CH 2N+(C2H5)6N+CH2C6I-15Br2。(SDA Br2’(S DAIⅡ)(StructureDirection Agent)。其新的分子筛模板剂结构经核磁、红外表征，对其结构进 行了确让。 (2)分子筛的制备 利用所合成出的三种模板剂，分别制备出了三种形貌不同的分子筛。其分子筛经XRD(X 射线粉末衍射仪)、SEM电镜扫描等进行了结构表征，结果表明所合成的分子筛具有MFI型分 子筛的特征衍射峰同时也具有sEM电镜扫描所显示的分子筛形貌。所制备的分子筛属于 Na-ZSM．5型分子筛。 (3)分子筛催化活性性能评价 进行了酸值测定，又经氯磺酸、硝酸铬改性HZSM．5并进行了催化活性性能研究。结果表明： 通过连续流动同定床反应器，三种分子筛在催化甲苯、甲醇烷基化反应中都不同程度的表现出 一定的催化效果，其中由三核芳环类模板剂制备的分子筛催化甲苯、一甲醇烷基化反应，其转化 率达到76％，选择性达到36％；催化醛酮缩合，转化率为51％。经氯磺酸改性后，催化醛酮缩 合的转化率为73％；催化甲苯氧化制苯甲醛，转化率为24％，经硝酸铬改性后催化甲苯氧化制 苯甲醛的转化率为29％。 关键词：多核芳环类季铵盐，模板荆，合成，分子筛，催化 Abstract The ofthetoluene reactionoverZSM-5 isahot infine selectivity alkylation catalysts spot ratioofselectiveo-tolueneand aremediatedmolecularsieve organicchemistry．The p-toluene by and and the and ofzeoliteviaa size pore shape．Domesticforeigngroupreportsynthesisapplication indictedsome intoacoountthedirect sWaight-chaintemplate，which goodresults．Taking relationship between sieve andmolecularsieve thebasisofstructural molecular poresize，shape template,on whole thesis three characteristics ofthis ofxylene，the followingparts： of (1)TheSynthesistemplate the aromaticof ammoniumwere aszeolitetem- polynuclear quaternary firstlysynthesized C6I-IsCH2N4(C2H5)3Bf(SDA