TiO2基催化剂的制备、表征及其在的环境催化中应用的基础的研究.pdf

南京大学博士论文 目 录 论文主要贡献·········-·······--······················-·············I 中文摘要·····························-··········-··················II 英文摘要···························································Ⅳ 第一章前言及文献综述··············································1 第三章Zr02掺杂的Ti02复合纳米空心球的制备、表征及其光催化分解罗丹明B 的性能研究··················································75 择性还原NO中的作用-·······································96 第五章总结与展望··························-······················117 攻读博士期间发表论文情况和科研情况说明-··························119 致谢·································-····························121 南京大学博士论文 论文主要贡献 1．探讨了Zr02掺杂量的变化对Ti02载体表面结构性质的影响，发现了Zr02的 少量掺杂更有利于CuO／Ti02催化剂活性提高的现象，阐述了表面性质的变化 与催化剂活性变化之间的关系。结合描述负载型催化剂表面分散物种的嵌入 模型，提出了氧化铜物种在Zr02掺杂的Ti02载体表面的分散状态、配位结 构状态，建立了催化剂表面结构性质和还原性质、NOx物种的吸附／脱附、催 化性质之间的联系，并得到了如下结论：CuO在Zr02掺杂的载体表面比在纯 吸附稳定性，促进了Cu+／Cuo氧化还原电对的形成，该电对的产生有利于N20 催化剂具有更高的活性和选择性。 2．以聚苯乙烯．甲基丙烯酸共聚物球为模板成功合成了Zr02掺杂的Ti02纳米空 心球，并系统考察了Zr02掺杂量的变化对Ti02．Zr02复合氧化物空心球光催 化性质的影响。提出了：与纯Ti02空心球相比，复合氧化物空心球在光催化 反应中表现出更好的活性，这与其更多的氧空位和表面羟基、更大的比表面 积、和更强的氧化能力有关。在不同Ti：Zr比例的空心球中，Ti：Zr=lO：l的空 心球表现出最好的催化活性，这与其表面结构，晶相结构和电子结构之间存 在一个较好的平衡有关。 3．采用实验结合量子化学计算的方法，阐述了随W03负载量的变化，W03与 V205物种的分散状态变化的关系，及不同的分散状态所引起的表面酸性和还 +NH3+02”反应活性之间的关系。结果表明：对于采用共浸渍法制各的 酸位的数量随着W03负载量的增加而增加，并导致了活性的增加；随着WO， 数量的继续增加，将有晶相态的W03在催化剂的表面生成。它们覆盖了表面 的活性物种，阻止了活性物种与反应气体的接触，进而导致了活性降低。 差，所以活性的提高不是由于酸强度和VOx物种还原性的变化所引起的。 南京大学博士论文 南室大堂巫究生生业论文主文摘要董页用纸 毕业论文题目：至丛基催丝趔的剑备!麦征厘甚在巫缝催丝生廑旦 的基础班究 堑垄垡堂 专业』L级博士生姓名： 处盟蟹 指导教师(姓名、职称)： 董签整撞 第一部分 利用共沉淀方法制备了不同Ti：Zr比例的Ti02．Zr02复合氧化物(此后标记为 催化剂对NO+CO反应表现出较高的活性。其中以Zr：Ti=l：20的样品活性最高。采 UV．VisDRS、TPR、XPS、insitu 用HRTEM、XRD、