配合物阴离子撑水滑石的制备及其催化性能研讨.pdfVIP

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配合物阴离子撑水滑石的制备及其催化性能研讨

摘 要 子与EDTA、草酸、丙二酸及CN。等多齿或单齿配体配位,合成了相应的过渡金 属配合物阴离子,利用共沉淀及离子交换插层组装方法,制备了过渡金属配合物 对插层组装的影响。以肉桂醛的过氧化氢氧化反应为探针反应,考察了过渡金属 配合物阴离子柱撑水滑石插层化合物的氧化催化性能。 24 h。利用离子交换法制备过渡金属配合物阴离子.Ni2A1一LDHs的适宜插层组装 h。粉末x.射线衍射及元素分析表明,在上述插层组装条件下,得到的过渡金属 配合物阴离子柱撑水滑石层状结构规则有序,具有典型的水滑石结构特征,且组 成符合类水滑石组成通式。FT-IR分析表明,LDHs层间过渡金属配合物阴离子 保持其原有结构不变。TG热分析表明,所制备的层柱复合体具有较高的热稳定 性,层柱结构完全破坏的温度一般在400C以上。 通过考察过渡金属配合物阴离子尺寸和LDHs层间孔道高度,结合主客体间 层间,过渡金属.EDTA配合物阴离子采取以其最小维度垂直于层板、双分子层 轴垂直于层板的、单层形式在层间排布。这样的排布方式使主客体间的静电作用 及氢键作用最大,插层化合物结构最为稳定。在体积匹配、电性匹配和空间构型 匹配的前提下,主客体间的相互作用是影响层间配阴离子排布形式的关键因素。 柱撑水滑石化合物对过氧化氢氧化肉桂醛反应具有明显的催化作用,其催化 效果来源于层板和层间阴离子的双重作用,层板的组成及层间阴离子的种类对催 化性能有很大影响,当层板元素为过渡金属Ni和Fe、层间阴离-子为[CoY]厶时, 催化活性最好。 关键词:过渡金属配合物阴离子;水滑石;插层组装;催化氧化 Abstract 111 thjSthesisanionic coordination EDTA,oxalate,malonate,cyanidecompound oftransitionmetalions electrostatic Ni2+,Cu2+,C02+,Mn2+,Cr3+,arebridgedthrough and interactionsinto and onthebasisofthe H-bonding M93A1一LDHsNi2A1.LDHs theiranion exchange Y=EDTA),Ni3Fe—LDH/[CoY】and Ni3AI-LDH/[CoY】weresynthsized by method.Intercalationof CO。precipitation compounds were obtainedvia intercalationand and ofthe assemblyprocesses.nlecomposition,structure property obtainedhavebeenstudied and productsthereby XRD,FT-IR,ICPTG.DTA. byusing fort11e oxidationof

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