二氧化硅包覆合金量子点的制备及其稳定性研究-材料学专业论文.docxVIP

独 创 性 声 明 本人声明，所呈交的论文是本人在导师指导下进行的研究工作及 取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外， 论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得 武汉理工大学或其他教育机 构的学位或证书而使用过的材料。与我 一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的 说明并表示了谢意。 签 名： 日 期： 学位论文使用授权书 本人完全了解武汉理工大学有关保留、使用学位论文的规定， 即学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子 版，允许论文被查阅和借阅。本人承诺所提交的学位论文（含电子学 位论文）为答辩后经修改的最终定稿学位论文，并授权武汉理工大学 可以将本学位论文的全部内容编入有关数据库进行检索，可以采用 影印、缩印或其他复制手段保存或汇编本学位论文。同时授权经武 汉理工大学认可的国家有关机构或论文数据库使用或收录本学位论 文，并向社会公众提供信息服务。 （保密的论文在解密后应遵守此规定） 研究生（签名）： 导师（签名）： 日 期： 摘 要 量子点（QDs）由于具有可调谐的发射光谱、发射峰窄而对称、良好的抗光 漂白性和稳定性等优点，在生物医药、分析检测、临床诊断、光电器件等各个 领域都拥有极大的应用前景。合金量子点不仅具有其他量子点优异的荧光性能， 而且由于其梯度的化学结构，稳定性更好。此外，合金量子点由于含有多种组 分而不再有严格的尺寸依赖性，可以通过调节组分获得不同发射波长的合金量 子点。量子点表面包覆二氧化硅不仅可以赋予量子点优异的生物应用性，还可 以提高量子点的稳定性。本文中首先制备不同发射波长的合金量子点，并选用 不同改性剂在量子点表面包覆二氧化硅层对其改性，研究二氧化硅包覆量子点 的光致发光性能。 采用“一锅法”在高温无水无氧环境下制备了分别发射青色（473 nm）、绿色 （537 nm）、黄色（578 nm）、橙色（586 nm）荧光的油溶性的 CdSe/CdxZn1-xS 核/合金壳量子点与蓝光（447 nm）CdxZn1-xS 合金量子点。其荧光发发射峰型对 称，半高峰宽窄（40 nm），稳定性好，储存 20 个月后仍然具有优异的荧光性 能。 采用硅酸钠为改性剂 ，利用硅酸盐水解法 ，在不同 pH 条件下 在绿光 CdSe/CdxZn1-xS 量子点表面包覆一层无定型二氧化硅层，得到的水分散性良好的 量子点，保持了原始量子点良好的荧光性能。以 CdSe/CdS/ZnS 核壳量子点为基 体，研究了二氧化硅改性量子点的荧光强度与 pH 的作用关系，当 pH 为 9.0 时， 所得到量子点荧光性能最好。研究表明包覆二氧化硅后的量子点具有良好的耐 热性、耐碱性和耐光性能。 以稀氨水为催化剂，以十六烷基磺酸钠（CTAB）为模板剂，正硅酸四甲酯 为硅源，利用 Stober 水解法，分别在团聚成小球状的羧基化量子点和单分散的 氨基化量子点上包覆一层二氧化硅壳层。每个壳层包覆团聚成小球状的多个 QDs-COOH 量子点，粒径 30~50 nm，二氧化硅层厚度约 8 nm，包覆二氧化硅后 的量子点荧光性能稳定，能够长期保存。所得的 QDs-NH2@SiO2 在水相中具有 良好的单分散性，每个二氧化硅球中含 1~3 个量子点，其平均粒径约 25 nm，壳 层厚度为 7 nm，与包覆前的 QDs-NH2 相比，QDs-NH2@SiO2 的荧光强度显著升 高。 关键词：合金量子点，水溶性，二氧化硅，荧光强度，稳定性 I Abstract Semiconductor quantum dots (QDs) have many advantages such as tunable emission spectrum, narrow and symmetric fluorescence emission peak, good resistance to photo bleaching and outstanding stability. These advantages make QDs have promising application in many fields including biological medicine, analysis and detection, clinical diagnosis, optoelectronic devices. Besides excellent fluorescent properties like other QDs, alloy QDs have better stability due to their gradient structure. In addition, because of their