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摘要
本文简单介绍了固体超强酸的发展、研究方向、及存在的问题。并采用沉淀-浸渍法制备SO4/ZrO2固体超强酸,分别以氧氯化锆和氨水为锆源和沉淀剂,110℃干燥后经硫酸浸渍、干燥和焙烧制得催化剂。同时考察不同焙烧温度对催化剂性能的影响。在最优的条件下用正交设计法考察锆源(Zr(NO3)4·5H2O,ZrOCl2·8H2O)、沉淀剂(氨水、乙胺)和硫酸化试剂(硫酸、硫酸铵)对催化剂性能的影响,并通过乙酸和正丁醇的酯化反应的酯化率检测所制备的SO4/ZrO2催化剂的催化效果。结果表明采用硫酸浸渍液浓度为0.5mol/L,焙烧温度为550℃时所制备的催化剂在正丁醇和乙酸的物质的量比为1.3及不添加任何带水剂的密闭条件下酯化效果最好,酯化率为52.5%。正交设计实验中锆源、沉淀剂、硫酸化试剂的极差分析结果分别为1.54%,2.27%,5.11%,此结果说明硫酸化试剂对催化剂的影响最大,其次是沉淀剂,锆源的影响最小,同时表明以Zr(NO3)4·5H2O为锆源、乙胺为沉淀剂、硫酸为硫酸化试剂是催化剂的最佳制备方案。
关键词:SO4/ZrO2 ;固体超强酸;正交实验设计;乙酸丁酯
目 录
第1章. 前言…………………………………………………………………………4
第1.1节 固体超强酸催化剂的发展前景……………………………………………4
第1.2节 固体超强酸目前存在的问题………………………………………………4
第1.3节 固体超强酸的研究方向……………………………………………………5
第1.4节 本课题的研究意义及方案…………………………………………………5
第2章. 实验理论 ……………………………………………………………………6
第2.1节 固体超强酸的酸度定义……………………………………………………6
第2.2节 固体超强酸的合成方法……………………………………………………6
第2.3节 催化剂合成原理……………………………………………………………7
第2.4节 催化剂酸性中心结构………………………………………………………7
第2.5节 酸性中心形成机理…………………………………………………………8
第2.6节 催化剂失活机理……………………………………………………………9
第2.7节 催化剂酯化反应机理………………………………………………………9
第2.8节 酯化反应原理 ……………………………………………………………10
第3章.实验部分 ……………………………………………………………………11
第3.1节 主要仪器与设备 ………………………………………………………11
第3.1.1节主要仪器………………………………………………………………11
第 3.1.2节主要设备………………………………………………………………11
第3.2节主要试剂与配制 …………………………………………………………11
第3.2.1节主要试剂………………………………………………………………11
第 3.2.2节主要试剂配制 ………………………………………………………12
第3.3节 实验内容…………………………………………………………………12
第3.3.1节催化剂的制备…………………………………………………………12
第 3.3.2节酯化反应 ……………………………………………………………13
第3.3.3节酯化率的测定…………………………………………………………13
第3.4节 正交实验设计……………………………………………………………14
第3.4.1节正交实验设计概念……………………………………………………14
第3.4.2节本实验正交设计方案…………………………………………………14
第3.4.3节实验步骤………………………………………………………………16
第3.5节 对比实验…………………………………………………………………16
第4章.结果与讨论 …………………………………………………………………17
第 4.1 节焙烧温度对催化剂的影响………………………………………………17
第4.2节 正交设计实验结果………………………………………………………18
第4.2.1节正交实验结果分析步骤………………………………………………18
第4.2.2节正交实验表的分析结果………………………………………………19
第4.3节 沉淀剂对催化剂的影响 …………………………………………………20
第4.4节 硫酸化试剂对催化剂的影响……………………………………………20
第4.5节 对比实验结果讨论………………………………………………………21
第4.6节 实验中
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