甲苯的光氧化降解试验研究-环境科学学报.PDF

第 ３５ 卷第 ９ 期 环　 境　 科　 学　 学　 报 Ｖｏｌ．３５，Ｎｏ．９ ２０１５年９月 　Ａｃｔａ Ｓｃｉｅｎｔｉａｅ Ｃｉｒｃｕｍｓｔａｎｔｉａｅ Ｓｅｐ．，２０１５ ＤＯＩ：１０．１３６７１／ｊ．ｈｊｋｘｘｂ．２０１５．０４６９ 张宇飞，朱燕群，王树荣，等．２０１５．甲苯的光氧化降解试验研究［Ｊ］．环境科学学报，３５（９）：２７５９⁃２７６５ Ｚｈａｎｇ Ｙ Ｆ，ＺｈｕＹ Ｑ，ＷａｎｇＳＲ，ｅｔａｌ．２０１５．Ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ ｓｔｕｄｙ ｏｎｔｈｅｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｏｆ ｔｏｌｕｅｎｅｂｙｐｈｏｔｏ⁃ｏｘｉｄａｔｉｏｎ ［Ｊ］．ＡｃｔａＳｃｉｅｎｔｉａｅＣｉｒｃｕｍｓｔａｎｔｉａｅ，３５ （９）：２７５９⁃２７６５ 甲苯的光氧化降解试验研究 ∗ 张宇飞，朱燕群 ，王树荣，岑可法 浙江大学能源学院能源清洁利用国家重点实验室，杭州３１００２７ 收稿日期：２０１５⁃０４⁃１６　 　 　 修回日期：２０１５⁃０５⁃１５　 　 　 录用日期：２０１５⁃０５⁃１５ 摘要：以气相甲苯为对象，研究其在波长为２５４ ｎｍ紫外光下的光氧化降解反应．同时，考察了甲苯初始浓度、光强和相对湿度对甲苯转化率的 影响，分析了甲苯降解中间产物的生成机理．结果表明，随着甲苯初始浓度的增加，甲苯转化率缓慢下降；随着光照强度的增强，甲苯转化率逐 渐增加；而提高相对湿度，甲苯转化率则为先升高后降低．在甲苯降解动力学分析中发现其光氧化降解过程符合伪一级反应动力学，且表观速 率常数与光照强度成正比．通过对甲苯降解中间产物的分析，发现随着光照强度的增加，含苯环物质的降解更为充分，乙醇、乙酸等的相对含量 逐渐增加，苯甲醇、苯甲醛缩二甲醇等的含量逐渐降低，在此基础上提出了甲苯生成含苯环产物及开环生成２⁃戊酮等的降解机理． 关键词：甲苯；光氧化；反应动力学；降解机理 文章编号：０２５３⁃２４６８（２０１５）０９⁃２７５９⁃０７　 　 　 中图分类号：Ｘ５１１　 　 　 文献标识码：Ａ Ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ ｓｔｕｄｙ ｏｎ ｔｈｅ ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ ｏｆ ｔｏｌｕｅｎｅ ｂｙ ｐｈｏｔｏ⁃ｏｘｉｄａｔｉｏｎ ∗ ＺＨＡＮＧ Ｙｕｆｅｉ，ＺＨＵ Ｙａｎｑｕｎ ，ＷＡＮＧ Ｓｈｕｒｏｎｇ，ＣＥＮ Ｋｅｆａ Ｓｔａｔｅ Ｋｅｙ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ ｏｆ Ｃｌｅａｎ Ｅｎｅｒｇｙ Ｕｔｉｌｉｚａｔｉｏｎ，Ｃｏｌｌｅｇｅ ｏｆ Ｅｎｅｒｇｙ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，Ｚｈｅｊｉａｎｇ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｈａｎｇｚｈｏｕ ３１００２７ Ｒｅｃｅｉｖｅｄ １６ Ａｐｒｉｌ ２０１５；　 　 　 ｒｅｃｅｉｖｅｄ ｉｎ ｒｅｖｉｓｅｄ ｆｏｒｍ １５ Ｍａｙ ２０１５；　 　 　 ａｃｃｅｐｔｅｄ １５ Ｍａｙ ２０１５ Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ａｎ ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｉｏｎ ｗａｓｐｅｒｆｏｒｍｅｄ ｏｎ ｔｈｅ ｐｈｏｔｏ⁃ｏｘｉｄａｔｉｖｅ ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ ｏｆ ｔｏｌｕｅｎｅ ｕｎｄｅｒ ｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎ ｂｙ ２５４ ｎｍ ＵＶ ｌｉｇｈｔ． Ｔｈｅ ｅｆｆｅｃｔｓ ｏｆ ｔｈｅ ｉｎｉｔｉａｌ ｔｏｌｕｅｎｅ ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ，ｉｌｌｕｍｉｎａｔｉｏｎ ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ ａｎｄ ｒｅｌａｔｉｖｅ ｈｕｍｉｄｉｔｙ ｏｎ ｔｈｅ ｔｏｌｕｅｎｅ ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ ｗｅｒｅ ｓｔｕｄｉｅｄ，ａｓ ｗｅｌｌ ａｓ ｔｈｅ ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ ｍｅｃｈａｎｉｓｍ ｏｆ ｔｏｌｕｅｎｅ ｉｎｔｏ ｉｔｓ ｉｎｔｅｒｍｅｄｉａｔｅｓ． Ｔｈｅ ｒｅｓｕｌｔｓ ｓｈｏｗｅｄ ｔｈａｔ ｔｈｅ ｔｏｌｕｅｎｅ ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ ｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙ ｄｅｃｒｅａｓｅｄ ｓｌｉｇｈｔｌｙ ｗｉｔｈ ｉｎｃｒｅａｓｅ ｏｆ ｉｎｉｔｉａｌ ｔｏｌｕｅｎｅ ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ， ｗｈｅｒｅａｓ ｔｈｅ ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ ｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙ ｉｍｐｒｏｖｅｄｗｉｔｈ ａｎｉｎｃｒｅａｓｅｏｆ ｉｌｌｕｍｉｎａｔｉｏｎｉｎｔｅｎｓｉｔｙ．Ａｓｔｈｅｒｅｌａｔｉｖｅｈｕｍｉｄｉｔｙ ｉｎｃｒｅａｓｅｄ，ｔｈｅｔｏｌｕｅｎｅｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙ ｉｍｐｒｏｖｅｄ ａｔ