氮掺杂石墨烯金属化合物电极材料的制备及其电化学性能研究-应用化学专业论文.docx

暨南大学硕士学位论文 暨南大学硕士学位论文 万方数据 万方数据 摘 要 作为超级电容器的关键部件，电极材料一直是超级电容器领域的研究热点。目前研究 的电极材料主要包括碳材料、金属化合物和导电聚合物。由于各种电极材料有着自身的优 缺点，因而通过将电极材料复合可以取长补短实现电化学性能的优化。石墨烯自发现以来， 由于其优异的物理化学性质受到了材料和化学界的广泛关注。对石墨烯进行氮掺杂，能够 调节其电子结构，有效地改进其物理化学性能，拓宽其在超级电容器领域的实际应用。 为了获得高比电容量的超级电容器电极材料，本文基于氮掺杂石墨烯与金属化合物之 间的协同增效作用，通过利用廉价的原材料和简单的水热法合成系列的氮掺杂石墨烯/金属 化合物复合电极材料。探索复合电极材料的形成机理，并研究了电极材料的化学组成、结 构和形貌等因素对电化学性能的影响。论文的主要研究内容如下： (1)采用两步水热法，以醋酸镍和尿素分别作为镍源和还原剂及氮源，先合成氮掺杂石 墨烯，再以其作为 Ni(OH)2 的载体，合成氮掺杂石墨烯/氢氧化镍(N-RGONi(OH)2)复合物。 对其结构、组成、形貌和电化学性能进行分析，并探究了氮掺杂对复合物形貌的影响机理。 结果表明：N-RGO 含氧官能团较少，使得 Ni2+的成核点减少，更多的 Ni2+吸附在较少的成 核点，从而通过自组装形成三维花状的 N-RGONi(OH)2 复合物。由于三维花状的形貌结 构以及 N-RGO 和 Ni(OH)2 之间的协同作用，N-RGONi(OH)2 复合物表现出优异的电化学 性能。 (2)以尿素和醋酸镍分别作为氮源和镍源，采用一步水热法原位合成了氮掺杂石墨烯/ 氢氧化镍(N-rGO/Ni(OH)2)复合电极材料。探索了复合电极材料的形成机理，并对其组成、 结构、形貌和电化学性能进行了表征。实验表明：在水热条件下，可以同时实现氧化石墨 烯的还原和氮掺杂以及氢氧化镍的形成。在氮掺杂作用下，氮掺杂位点特别是吡啶点可作 为活性点，从而增强 N-rGO 和 Ni(OH)2 之间的相互作用，使 Ni(OH)2 分布得更均匀，尺寸 更小，且 N-rGO 与 Ni(OH)2 结合得更紧密，从而使复合物表现出更加优异的电化学性能， 包括高的比电容，良好的大电流充放电能力以及稳定的循环寿命。 (3)以尿素作为还原剂、氮源和沉淀剂，硝酸铁作为铁源，采用水热法一步合成了氮掺 杂石墨烯/三氧化二铁(N-rGO/Fe2O3)复合材料。通过透射电镜可以观察到尺寸为 30-40 nm 的 Fe2O3 均匀且紧密地分散在 N- rGO 的表面。电化学测试表明 N-rGO/Fe2O3 比 rGO/Fe2O3 具有更优异的性能，这可归结为 N-rGO 与 Fe2O3 之间的协同增强效应。 关键词：氮掺杂，石墨烯，金属化合物，复合电极材料，超级电容器 I Abstract Electrode materials, as the crucial components of supercapacitors, have been the research hotspot in the field of supercapacitors. Currently, the electrode materials mainly contain carbon materials, metal compounds and conducting polymers. Because various electrode materials have their own advantages and disadvantages, combination of electrode materials can adopt their strong points and overcome their weak points to achieve the optimization of electrochemical performance. Graphene, owing to its superior chemical and physical properties, have attracted much attention in the fields of material and chemistry since it was discovered. Nitrogen doping for graphene can modulate its electronic structure, effectively enhance its properties, and broaden its practical application in supercapaci