纳米复合材料光催化还原CO2转化为甲醇..docVIP

PAGE PAGE 1 Cu-Mn-TiO2纳米复合材料光催化还原CO2转化为甲醇（翻译文） Manganese一and copper-doped titania nanocomposites for the photocatalytic reduction of carbon dioxide into methanol P.L. Richardson , Marisa L.N. Perdigoto, W. Wang, Rodrigo J.G. Lopes 摘要：在这篇文章中,全面调查了商业和实验室光催化还原二氧化碳的基于催化剂表面的电子受体而掺杂锰、铜、锰、铜参杂的二氧化钛已经被准备通过溶胶-凝胶法获得不同的为二氧化碳转化成甲醇的纳米复合材料。首先,XRD表征证明?锰和铜细分散在氧化钛表面支持保护其晶体结构。第二,透射电镜二氧化钛颗粒形态特征指出代表尺寸15 - 25 nm的能避免表面电子空穴对的复合,与此同时增强感光。比较面积和BJH技术提供的结构分析显示当增加了锰加载在二氧化钛基质上?当增加了锰加载在二氧化钛基质上?能减少吸收新鲜的和已利用的二氧化钛试样,和所有的溶胶-凝胶法中二氧化钛催化剂表现出介孔结构有利于锰、铜参杂配方。后来,XPS谱提出了等效绑定能量特征的纯锰、铜和钛(2 p3/2,2 p1/2)通过强调化学成分和实验室研制光催化剂的晶体结构。最后,参杂锰、铜的二氧化钛催化剂光催化还原 CO2通过评估甲醇生产?的几个方案。光催化还原CO2通过评估甲醇生产的几个方案。Mn0.22-Cu0.78 参杂在二氧化钛试样中 被发现收益率最高238.6μmol-MeOH/gcat最高能量(26.5%)和量子效应(18.4%)从而作为一个潜在的候选二氧化碳的光催化转换。 1.引言 二氧化碳被认为是主要的温室气体。为了缓解因CO2产生全球变暖不良大气现象要实际研发组织正常二氧化碳捕获和没收。只要二氧化碳捕获是能量要求和包含一个由通过碳税收被强迫的额外费用, 众多技术一直在研究实验室和试点规模。这些过程包括物理吸附/化学吸收作用[1、2],碳酸化作用[3],胺的物理吸收[4],胺干擦[5],矿物碳化[6、7],膜分离[8]和分子筛[9] 。 有固有的缺点,最先进的环保方法已经收到紧急利益有效地捕捉和浓缩高生产量的二氧化碳随后转换成燃料。假如二氧化碳是一个稳定、惰性化合物,减少二氧化碳很难使用传统陶瓷催化剂。?用光催化剂减少CO2 被认为是最杰出的方法，是由于二氧化碳在室温和大气压下可以通过紫外线辐射减少。为了应对的主要环境问题与全球变暖 和可持续能源的短缺来源[10],光催化CO2和水 的还原作用在文献中已经报道，使用热力学把CO2转化合成燃料如甲烷、甲醇、甲酸和甲醛[11、12]。依据多相催化环境污染治理领域提供的新的见解，这个过程中包括通过多相催化环境污染治理领域催化消除/转换主要大气污染物。 一些半导体催化剂如二氧化钛、CdS、WO3,ZnO,SiC和GaP ?,已经被用来研究光致辐照时的水悬浮液冒泡二氧化碳。在光催化还原二氧化碳的金属氧化物中有较大的带隙被认为相当的耐光腐蚀。事实上,在多相光催化二氧化钛一直常用的气体和液相反应主要是由于其卓越的理化性质。各种研究在紫外线照射下如何提高二氧化钛的光催化活性与二氧化碳的光致还原作用通过使用过渡金属掺杂或改性二氧化钛已报告[11,13-18]。在这方面,铜和铁氧化钛金属结合,支持对二氧化碳的性能在长紫外波和短紫外波辐照下光致还原作用进行评估。多壁碳二氧化钛纳米管复合催化剂由溶胶-凝胶法和水热方法研究了二氧化碳光致还原作用[19]。此外,分子筛改性二氧化钛支持在气固和液固体系评估，包括Ti-MCM-41[20],Ti-MCM-48[21],Ti-SBA-15[22],Ti-HMS[23],Ti-PS[24],Ti-oxide/ Y-zeolite催化剂[25]。通常情况下,在水蒸气或溶剂中二氧化碳光催化成甲醇,如方程（1）所述： 据我们所知,大部分的这些研究集中在二氧化碳光致还原作用，由于催化剂在可见光下弱活跃。由于锰和铜金属钛氧化物支持光催化还原二氧化碳很少被报道的,然后考虑到特定的铜和锰金属的带隙,相应的光催化剂是设想作为基准光致还原作用的二氧化碳与水。以获得光催化活性高,掺杂的光催化剂表面一个电子受体,Mn-Cu /TiO2纳米复合材料使二氧化碳转化为甲醇进行评估。这项工作的目的是双重的:彻底描述锰和铜依附在钛氧化物催化剂可通过透射电子显微镜(TEM)、x射线衍射(XRD)、x射线光电子能谱(XPS)、紫外可见扩散反射光谱和BET/ BJH方法以及系统的评估纳米粒子的光催化还原二氧化碳负载和碱反应介质条件的效果。 2. 实验 2.1 材料和制备催化剂 氧化钛粉